오중 결합

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1. 개요

오중 결합은 금속 원자 사이에 다섯 개의 결합이 형성된 것을 의미한다. 2009년에는 다이몰리브데넘 오중 결합 화합물이 보고되었으며, Mo-Mo 결합 길이는 202 pm이다. 이 결합은 σ2π4δ4 배치를 가지며, 시그마 결합 1개, 파이 결합 2개, 델타 결합 2개로 구성된다. 오중 결합 길이는 리간드에 크게 의존하며, 이치환성 리간드는 킬레이션을 통해 오중 결합 길이를 짧게 만들 수 있다. 연구자들은 더 짧은 오중 결합을 만들기 위한 연구를 진행하고 있으며, 오중 결합된 다이크로뮴 복합체는 그리냐르 시약처럼 사용될 수 있다.

오중 결합
개요
화학식Cr₂Ph₂ (Ph = 페닐)
몰 질량554.52 g/mol
일반적인 정보
정의10개의 결합 전자를 포함하는 화학 결합
관련 항목화학 결합
홑 결합
겹 결합
세 겹 결합
네 겹 결합
역사
최초 발견2005년, 크롬(I) 중심 사이에 안정적인 분자 합성
추가 연구2005년, 우라늄 분자 U₂가 오중 결합을 가짐을 보여주는 양자 화학 계산 결과 발표
특징
결합두 금속 원자 사이의 결합에 10개의 전자가 관여
예시[PhCrCrPh] (Ph = 페닐)
U₂ (기체 상태에서만 안정적)
Cr(I) 이핵 리간드
결합 길이매우 짧은 금속-금속 결합 거리 (문헌에 따라 다름)
관련 연구결합 길이 및 상호 작용에 대한 추가 연구 진행 중
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2. 다이몰리브데넘 오중 결합

2009년에 다이아미드 리간드를 가진 다이몰리브데넘 화합물에서 결합 길이 202pm인 Mo-Mo 오중 결합이 보고되었다. 이 화합물은 Mo2 사중 결합을 가진 포타슘 옥타클로로다이몰리브데이트와 리튬 아미디네이트를 반응시킨 후, 포타슘 흑연으로 환원시켜 합성되었다.

다이몰리브데넘 오중 결합 합성
다이몰리브데넘 오중 결합 합성

2.1. 합성

2009년에 오중 결합과 다이아미드 리간드를 가진 다이몰리브데넘 화합물이 결합 길이 202pm인 Mo-Mo 결합으로 보고되었다. 이 화합물은 Mo2 사중 결합을 가진 포타슘 옥타클로로다이몰리브데이트를 시작으로, 리튬 아미디네이트와 반응시킨 후, 포타슘 흑연으로 환원시켜 합성되었다.

다이몰리브데넘 오중 결합 합성
다이몰리브데넘 오중 결합 합성


같은 해에 두 개의 아미드 가교 리간드를 갖는 오중 결합을 가진 이몰리브덴 화합물이 보고되었으며, Mo-Mo 결합 길이는 202pm였다. 이 화합물은 이미 Mo2 사중 결합을 포함하고 있는 옥타클로로디몰리브덴산 칼륨과 리튬 아미디네이트로부터 시작하여 칼륨 흑연으로 환원시켜 합성되었다.

2.2. 구조

2009년에 다이아미드 리간드를 가진 다이몰리브데넘 화합물에서 Mo-Mo 결합 길이가 202 pm인 오중 결합이 보고되었다. 이 화합물은 Mo2 사중 결합을 가진 포타슘 옥타클로로다이몰리브데이트와 리튬 아미디네이트로부터 시작하여 포타슘 흑연으로 환원시켜 합성되었다.

다이몰리브데넘 오중 결합 합성
다이몰리브데넘 오중 결합 합성

3. 결합

금속-금속 오중 결합은 σ2π4δ4 전자 배치를 갖는다. 금속 중심 사이에 위치하는 다섯 개의 결합은 시그마 결합(σ 결합) 한 개, 파이 결합(π 결합) 두 개, 델타 결합(δ 결합) 두 개로 구성된다. σ 결합은 각 금속 중심의 dz2 오비탈 간의 혼성으로 생성된다. π 결합은 각 금속의 dyz 오비탈 혼성과 dxz 오비탈 혼성으로 생성된다. δ 결합은 dxy 오비탈 혼성뿐만 아니라 각 금속의 dx2-y2 오비탈 간 혼성으로 생성된다.

금속-금속 오중 결합의 MO 다이어그램
금속-금속 오중 결합의 MO 다이어그램


분자 오비탈 계산에 따르면, 가장 낮은 에너지 준위는 π 결합 오비탈이며, 그 다음은 σ 결합 오비탈이다. 그 다음으로 높은 에너지 준위는 δ 결합 오비탈이며, 이는 HOMO에 해당한다. 금속의 원자가 전자 10개가 이 처음 다섯 개의 오비탈을 채우므로, 그 다음으로 높은 오비탈은 δ* 반결합 오비탈이며 LUMO가 된다. π 및 δ 오비탈은 축퇴된 것처럼 보이지만, 실제로는 s, p, d 오비탈의 혼성화로 인해 에너지 준위가 변화하기 때문에 그렇지 않다.

3.1. 리간드의 역할

금속-금속 오중 결합의 길이는 금속 중심에 결합된 리간드에 크게 의존한다. 금속-금속 오중 결합을 포함하는 거의 모든 착물은 이치환성 리간드를 가지고 있으며, 이치환성 리간드를 가지지 않는 경우에도 금속–입소-탄소 상호 작용을 통해 어느 정도의 가교 특성을 갖는다.

이치환성 리간드는 일종의 족집게 역할을 할 수 있는데, 킬레이션이 발생하기 위해서는 금속 원자가 더 가까이 이동해야 하므로 오중 결합 길이가 짧아진다. 금속-금속 거리를 짧게 만드는 두 가지 방법은 구조를 변경하여 리간드 내 킬레이트 원자 사이의 거리를 줄이거나, 입체 효과를 사용하여 리간드에서 킬레이트 원자를 더 가깝게 만드는 방식으로 분자를 구부리는 형태 변화를 강제하는 것이다.

이치환성 리간드에 대한 입체 효과
이치환성 리간드에 대한 입체 효과


위 그림은 이중 몰리브덴 착물에 사용된 리간드를 보여준다. 리간드에서 두 질소 사이의 탄소에 수소가 결합된 경우 입체적 반발력이 작다. 그러나 수소를 훨씬 더 부피가 큰 페닐기로 대체하면 입체적 반발력이 급격히 증가하고 리간드가 "구부러져" 질소 원자의 비공유 전자쌍의 방향이 바뀐다. 이 비공유 전자쌍은 금속 중심과 결합을 형성하는 데 관여하므로 비공유 전자쌍을 더 가까이 이동시키면 금속 중심도 더 가까이 위치하게 된다. 따라서 오중 결합의 길이를 줄인다. 이 리간드가 오중 결합된 이중 몰리브덴에 결합된 경우, 수소를 페닐기로 대체하면 오중 결합 길이는 201.87pm에서 201.57pm으로 감소한다. 유사한 결과가 이중 크롬 오중 결합 착물에서도 나타났다.

4. 연구 동향

더 짧은 오중 결합을 만들기 위한 노력이 계속되고 있다. 오중 결합된 다이크로뮴 복합체는 그리냐르 시약을 생성하기 위해 마그네슘처럼 작용하는 것으로 보인다.