잔류 엔트로피
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1. 개요
잔류 엔트로피는 열역학적 평형 상태에 있는 물질의 엔트로피와 절대 영도에 가까운 온도에서 열역학적 비평형 상태에 있을 때의 엔트로피 차이를 의미한다. 물 얼음에서 처음 제안되었으며, 절대 영도에서도 여러 구성을 가질 수 있는 시스템에서 발생한다. 기하학적으로 좌절된 시스템, 특히 스핀 아이스는 잔류 엔트로피를 나타내는 대표적인 예시이며, 외부 자기장으로 잔류 엔트로피의 수준을 제어할 수 있다. 일산화탄소 결정, 얼음 등에서도 잔류 엔트로피가 관찰되며, 이는 물질의 미시적 배치의 불규칙성 때문이다.
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2. 역사
폴링은 얼음을 설명하면서 잔류 엔트로피의 개념을 처음 제시했다. 이후 물 얼음 외에도 잔류 엔트로피를 보이는 다른 시스템을 찾기 위한 연구가 많이 진행되었다. 하지만 순수하고 결함이 없는 물 얼음 결정을 준비하는 것은 매우 어렵다.[2]
2. 1. 라이너스 폴링과 얼음
폴링은 얼음의 잔류 엔트로피를 설명했다. 물(H₂O)에서 각 산소 원자는 두 개의 수소 원자와 결합한다. 물이 얼면 각 산소 원자가 인접한 물 분자 때문에 4개의 수소 이웃을 갖는 사방정계 구조를 형성한다. 산소 원자 사이에 있는 수소 원자는 각 산소 원자가 '가까운' 수소 원자 2개를 가지는 한 어느 정도의 자유도를 갖는다. 따라서 각 산소 원자는 '가까운'(또는 'in') 수소 원자 2개와 멀리 떨어진(또는 'out') 수소 원자 2개를 가져야 한다는 2-in 2-out 규칙을 충족하는 여러 구성이 가능하다. 이러한 자유는 절대 영도까지 존재하며, 절대 영도 규칙을 충족하는 여러 구성의 존재는 무작위성, 즉 엔트로피를 발생시킨다. 따라서 절대 영도 또는 그 근처에서 여러 구성을 취할 수 있는 시스템은 잔류 엔트로피를 갖는다.[2]폴링은 물 분자가 하나의 산소 원자와 두 개의 수소 원자가 결합한 것이라고 설명했다. 물이 냉각되어 얼음이 될 때, 결정구조를 형성하면서 이웃의 물 분자 덕분에 하나의 산소 원자 주변에는 수소 원자가 네 개 자리하게 된다. 물 분자가 직선 꼴이 아니고 약간 굽은 꼴이므로, 얼음 결정구조 속의 산소 원자 주변에 상대적으로 거리가 가까운 수소 원자가 두 개, 먼 수소 원자가 두 개 있다. 이 규칙을 만족하면서 산소 원자들 사이에 있는 수소 원자들의 배열 방식은 여러 가지이며, 이는 이 계의 온도가 절대온도 0도에 근접하더라도 여전히 유효하다. 따라서 얼음은 바닥상태에 근접하더라도 엔트로피가 0에 접근하지 않고, 유한한 값이 된다.[3]
2. 2. 기하학적 좌절과 스핀 얼음
기하학적으로 쩔쩔매는(geometrically frustrated) 스핀 얼음(spin ice)은 잔류 엔트로피를 실험적으로 구현하는 것이 가능한 시스템이다. 스핀 얼음은 이징 모형(Ising model)과 유사한 자성 물질의 배열로 구현할 수 있으며, 외부에서 자기장을 걸어주면 남은 엔트로피의 값을 조절할 수도 있다.[3]스핀 아이스는 자기 원자의 자기 모멘트가 이징형 자기 스핀을 가지며 모서리를 공유하는 사면체의 네트워크의 모서리에 놓이는 기하학적으로 좌절된 자기 물질이다. 이 물질은 물 얼음과 유사하며, 사면체의 모서리에 있는 스핀이 사면체 안팎으로 향할 수 있다는 점을 제외하면 물 얼음과 동일한 2-in, 2-out 규칙을 생성하고 따라서 동일한 잔류 엔트로피를 생성한다. 스핀 아이스와 같은 기하학적으로 좌절된 자기 물질의 흥미로운 특성 중 하나는 잔류 엔트로피의 수준을 외부 자기장의 적용으로 제어할 수 있다는 것이다. 이 특성은 일회성 냉동 시스템을 만드는 데 사용될 수 있다.[2]
3. 정의
잔류 엔트로피(잔여 엔트로피)는 열역학 계가 절대온도 0도에 가까운 열역학적 비평형상태에 있을 때의 엔트로피와 평형상태(crystal state)에 있을 때의 엔트로피 간의 차이를 의미한다.[3]
극저온에서 측정한 엔트로피를 절대영도에 보외하여 구할 수 있으며, 이는 극저온에서도 남는 물질의 미시적 배치의 불규칙성에서 유래한다.[4]
잔류 엔트로피의 최초 사례 중 하나는 폴링이 얼음을 설명하기 위해 지적한 것이다. 물에서 각 산소 원자는 두 개의 수소 원자와 결합한다. 그러나 물이 얼면 각 산소 원자가 인접한 물 분자 때문에 4개의 수소 이웃을 갖는 사방정계 구조를 형성한다. 산소 원자 사이에 있는 수소 원자는 각 산소 원자가 '가까운' 수소 원자 2개를 갖는 한 어느 정도의 자유도를 갖는다. 따라서 전통적인 H₂O 물 분자를 형성한다. 그러나 이러한 구성의 많은 수의 물 분자의 경우, 수소 원자는 2-in 2-out 규칙(각 산소 원자는 '가까운'(또는 'in') 수소 원자 2개와 멀리 떨어진(또는 'out') 수소 원자 2개를 가져야 한다)을 충족하는 많은 수의 가능한 구성을 갖는 것으로 나타났다. 이러한 자유는 절대 영도까지 존재하며, 이는 이전에 절대적인 유일한 구성으로 여겨졌다. 절대 영도 규칙(각 O에 대해 2-in 2-out)을 충족하는 이러한 여러 구성(O--O 축을 따라 방향을 결정하는 각 H에 대한 선택)의 존재는 무작위성, 즉 엔트로피를 발생시킨다. 따라서 절대 영도 또는 그 근처에서 여러 구성을 취할 수 있는 시스템은 잔류 엔트로피를 갖는다고 한다.[2]
4. 예시
잔류 엔트로피는 응집물질물리학에서 주로 유리나 플라스틱 같은 물질이 절대영도(0K)에 가까운 온도에서 갖는 엔트로피를 가리킨다. 일반적인 결정 구조를 갖는 물질은 열역학 제3법칙에 의해 절대영도에서 엔트로피가 0이 된다. 하지만 절대영도에서도 0이 아닌 엔트로피, 즉 남는 엔트로피를 갖는 경우가 있는데, 이는 물질이 냉각되어 절대영도에 접근할 때 여러 미시 상태(microstate)를 갖기 때문이다. 대표적인 예시로 유리가 있다.[3]
4. 1. 일산화탄소 (CO)
일산화탄소(CO) 분자들의 결정을 예로 들어보자. N개의 CO 분자가 완벽한 결정 구조를 이루고 있다고 가정할 때, 이 계가 냉각되어 절대온도 0도에 가까워지면 CO 분자들의 전기쌍극자(dipole moment)는 상호작용에 의해 위 또는 아래 두 방향 중 하나로 정렬하게 된다. 0도에서 완벽한 결정구조를 이룰 경우 계의 모든 전기쌍극자는 한 방향을 가리켜야 한다. 그러나 CO의 전기쌍극자는 매우 약하고 상호작용 또한 매우 약해서, 냉각 시 실질적으로 완벽한 결정구조를 형성하는 데는 매우 긴 시간이 필요하다. 이 시간보다 짧은 시간 안에 냉각되는 경우 CO 분자 결정은 개의 미시 상태를 갖는 상태에 머물게 되어, 이때 엔트로피는 0이 아닌 가 되는데, 이것이 잔류 엔트로피이다.[3]4. 2. 스핀 얼음 (Spin Ice)
폴링은 얼음을 설명하기 위해 잔류 엔트로피의 개념을 제시했다. 물이 얼면 각 산소 원자는 인접한 물 분자 때문에 4개의 수소 이웃을 갖는 사방정계 구조를 형성한다. 산소 원자 사이에 있는 수소 원자는 각 산소 원자가 '가까운' 수소 원자 2개를 가지는 한 어느 정도의 자유도를 갖는다. 이러한 2-in 2-out 규칙(각 산소 원자에 대해 '가까운'(또는 'in') 수소 원자 2개와 멀리 떨어진(또는 'out') 수소 원자 2개를 가져야 함)을 충족하는 여러 구성은 무작위성, 즉 엔트로피를 발생시킨다.[2]잔류 엔트로피가 처음 제안된 물질은 물 얼음이었지만, 순수한 결함이 없는 물 얼음 결정을 준비하는 것은 매우 어렵다. 따라서 잔류 엔트로피를 나타내는 다른 시스템을 찾기 위한 많은 연구가 수행되었는데, 특히 기하학적으로 좌절된 시스템이 종종 잔류 엔트로피를 나타낸다.[2] 스핀 아이스는 중요한 예시인데, 자기 원자의 자기 모멘트가 이징형 자기 스핀을 가지며 모서리를 공유하는 사면체의 네트워크의 모서리에 놓이는 기하학적으로 좌절된 자기 물질이다.[2][3] 이 물질은 물 얼음과 유사하며, 사면체의 모서리에 있는 스핀이 사면체 안팎으로 향할 수 있다는 점을 제외하면 물 얼음과 동일한 2-in, 2-out 규칙을 생성하고 따라서 동일한 잔류 엔트로피를 생성한다. 스핀 아이스와 같은 기하학적으로 좌절된 자기 물질의 흥미로운 특성 중 하나는 외부 자기장을 적용하여 잔류 엔트로피의 수준을 제어할 수 있다는 것이다. 이 특성은 일회성 냉동 시스템을 만드는 데 사용될 수 있다.[2]
4. 3. 물 (얼음)
폴링은 얼음을 설명하기 위해 잔류 엔트로피의 최초 사례 중 하나를 제시했다. 물이 얼면 각 산소 원자는 인접한 물 분자 때문에 4개의 수소 이웃을 갖는 사방정계 구조를 형성한다. 산소 원자 사이에 있는 수소 원자는 각 산소 원자가 '가까운' 수소 원자 2개를 가지는 한 어느 정도의 자유도를 갖는다. 따라서 전통적인 H₂O 물 분자를 형성한다. 그러나 이러한 구성에서 많은 수의 물 분자의 경우, 수소 원자는 2-in 2-out 규칙(각 산소 원자는 '가까운' 수소 원자 2개와 멀리 떨어진 수소 원자 2개를 가져야 한다)을 충족하는 많은 수의 가능한 구성을 갖는 것으로 나타났다.[2] 이 규칙을 만족하면서 산소 원자들 사이에 있는 수소 원자들의 배열 방식은 여러 가지이며, 이는 이 계의 온도가 절대영도 0도에 근접하더라도 여전히 유효하다. 따라서 얼음은 바닥상태에 근접하더라도 엔트로피가 0에 접근하지 않고, 유한한 값이 된다.[3]이론적으로는 얼음이 잔류 엔트로피를 보여주는 훌륭한 사례이지만, 실제 실험적으로 이 계를 구현하는 것은 매우 어렵다. 왜냐하면 얼음 결정이 완벽하게 되려면 불순물이 전혀 없어야 하기 때문이다.[3]
참조
[1]
논문
Fluid Viscosity-Residual Entropy Correlation
https://www.degruyte[...]
2011-11-16
[2]
서적
General Chemistry
https://archive.org/[...]
W.H.Freeman and Co
1970
[3]
웹인용
"[네이버 지식백과] 남은 엔트로피 [Residual entropy] (물리학백과)"
https://terms.naver.[...]
[4]
웹인용
화학용어사전, 잔여 엔트로피, 네이버 지식백과
https://terms.naver.[...]
2022-03-02
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