겔화

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1. 개요
2. 배경
3. 겔화의 정량적 접근
참조

1. 개요

겔화는 겔화제에 의해 촉진되며, 물리적 결합 또는 화학적 가교를 통해 발생한다. 겔화의 개시점을 예측하는 것은 시스템 특성 변화를 유발하기 때문에 중요하다. 겔화는 평균 작용기 수 접근법, 플로리-스톡마이어 이론, 에르되시-레니 모형, 무작위 그래프 이론 등을 통해 정량적으로 접근할 수 있다.

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겔화
개요
젤라틴 젤
정의	고분자 물질의 질량으로부터 형성된 젤
관련 용어	젤 전환
설명
과정	겔화는 용액, 졸 또는 분산액으로부터 겔이 형성되는 과정이다.
메커니즘	고분자 사슬 간의 가교 (화학적 또는 물리적) 고분자 사슬의 엉킴
영향 요인	온도 농도 pH 이온 강도

2. 배경

겔화는 겔화제에 의해 촉진된다.

겔화는 물리적 결합 또는 화학적 가교에 의해 발생할 수 있다. 물리적 겔은 물리적 결합을 포함하는 반면, 화학적 겔은 공유 결합을 포함한다. 화학적 겔화에 대한 최초의 정량적 이론은 1940년대에 플로리와 스톡마이어에 의해 공식화되었다. 임계 침투 이론은 1970년대에 겔화에 성공적으로 적용되었다. 1980년대에는 응집 및 겔화의 운동학적 측면을 설명하기 위해 여러 성장 모델(확산 제한 응집, 클러스터-클러스터 응집, 운동학적 겔화)이 개발되었다.^[5]

3. 겔화의 정량적 접근

겔화의 개시점을 예측하는 것은 중요한데, 이는 겔화가 시스템의 특성을 극적으로 변화시키는 비가역 과정이기 때문이다.

3. 1. 평균 작용기 수 접근법 (Average Functionality Approach)

캐로더스 방정식에 따르면, 수 평균 중합도

DP_n

은 다음과 같이 나타낼 수 있다.

DP_n= \frac{2}{2-p \cdot f_{av}}

여기서

p

는 반응 진행 정도이며,

f_{av}

는 반응 혼합물의 평균 작용기 수를 나타낸다. 겔(gel) 상태는 고분자 사슬이 서로 연결되어 거대한 삼차원 네트워크 구조를 형성하는 상태로, 이때 수 평균 중합도

DP_n

은 무한대에 가깝다고 간주할 수 있다. 따라서 겔화가 시작되는 지점, 즉 겔화점(gel point)에서의 임계 반응 진행 정도

p_c

는 위 식에서

DP_n \to \infty

가 되는 조건, 즉 분모가 0이 되는 조건으로부터 다음과 같이 유도된다.

2 - p_c \cdot f_{av} = 0

p_c=\frac {2}{f_{av}}

이 식에 따르면, 반응물의 평균 작용기 수

f_{av}

가 클수록 더 낮은 반응 진행 정도에서 겔화가 시작될 수 있다. 만약 실제 반응 진행 정도

p

가 이 임계값

p_c

보다 크거나 같으면(

p \ge p_c

), 시스템 전체에 걸친 거대 분자 네트워크, 즉 겔이 형성된다고 예측할 수 있다. 이 접근법은 겔화를 예측하는 간단하면서도 유용한 방법을 제공한다.

3. 2. 플로리-스톡마이어 이론 (Flory-Stockmayer Theory)

플로리와 스톡마이어는 통계적 접근 방식을 사용하여 수평균 중합도(

DP_n

)가 무한대에 가까워지는 지점, 즉 겔화점을 예측하는 식을 개발했다. 이 통계적 접근 방식은 두 가지 주요 가정을 기반으로 한다.^[6]^[7]

# 동일한 유형의 작용기는 분자 크기에 관계없이 동일한 반응성을 가지며 서로 독립적으로 반응한다.

# 같은 분자 내에 있는 작용기 사이에서는 분자 내 반응이 일어나지 않는다.

예를 들어, 두 개의 작용기를 가진 분자

A-A

,

B-B

와 여러 개의 작용기(

f

개)를 가진 분자

A_f

가 중합하는 경우를 생각해 보자. 여기서

f

는 관능성을 나타낸다. A 작용기와 B 작용기의 반응 정도를 각각

p_A

와

p_B

라고 하자. 또한, 전체 A 작용기 중에서 분지(가지) 구조를 형성하는 데 사용된 A 작용기(반응했거나 반응하지 않은 것 모두 포함)의 비율을

\rho

라고 정의한다. 이 반응은 다음과 같은 형태로 진행될 수 있다.

A-A + B-B + A_f \rightarrow A_{f-1}-(B-BA-A)_nB-BA-A_{f-1}

이러한 구조가 형성될 확률은

p_A[p_B(1-\rho)p_A]^np_B\rho

로 계산된다. 이는 B 작용기가 분지 단위(

A_f

에서 유래한 단위)와 반응할 확률(

p_B\rho

)과 비분지 단위(

A-A

에서 유래한 단위)와 반응할 확률(

p_B(1-\rho)

)을 고려한 결과이다.

이 관계를 통해 겔화점에서 A 작용기의 임계 반응 정도(

p_c

)를 구하는 다음 식을 유도할 수 있다.

p_c= \frac {1}{\{r[1+\rho(f-2)]\}^{1/2}}

여기서

r

은 전체 A 작용기 수에 대한 전체 B 작용기 수의 비율이다. 만약 여러 종류의 다관능성 분자가 있다면, 평균

f

값은 관능성이 2보다 큰 모든 단량체 분자에 대해 계산된 평균값을 사용한다.

하지만 이 식은 단일 작용기만 가진 반응물이나 A와 B 양쪽 모두 분지 단위를 포함하는 복잡한 시스템에는 직접 적용하기 어렵다는 한계가 있다.

3. 3. 에르되시-레니 모형 (Erdős–Rényi Model)

고분자의 겔화는 에르되시-레니 모형 또는 루시니코프 모형의 틀 내에서 설명될 수 있으며, 이는 거대 연결 요소가 언제 발생하는가에 대한 질문에 답한다.^[8]

3. 4. 무작위 그래프 이론 (Random Graph Theory)

겔 네트워크의 구조는 무작위 그래프로 개념화할 수 있다. 이러한 유추는 임의의 유형의 작용기를 가진 단량체 전구체에 대한 겔점 및 겔 분율을 계산하는 데 활용된다. 무작위 그래프 이론은 단계적 성장 중합과 같은 간단한 중합 메커니즘에 대한 분석적 표현식을 도출하는 데 사용될 수 있으며, 또는 수치적으로 적분되는 속도 방정식 시스템과 결합될 수도 있다.

참조

_[1] 서적 Natural-Based Polymers for Biomedical Applications
_[2] 논문 Hydrogel: Preparation, characterization, and applications: A review
_[3] 서적 Principles of Polymerization
_[4] 서적 Introduction to Polymer Science and Chemistry
_[5] 서적 Polymer physics Oxford University Press 2003-12-20
_[6] 논문 Theory of Molecular Size Distribution and Gel Formation in Branched-Chain Polymers 1943-02
_[7] 논문 Molecular Size Distribution in Three Dimensional Polymers. I. Gelation 1941-11
_[8] 논문 Polymers and random graphs 1991-07-01
_[9] 서적 Natural-Based Polymers for Biomedical Applications
_[10] 논문 Hydrogel: Preparation, characterization, and applications: A review

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