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천연 핵분열로

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1. 개요

천연 핵분열로는 자연적으로 발생한 핵분열 반응을 의미하며, 프랑스 오클로 광산에서 발견된 사례가 대표적이다. 약 20억 년 전 오클로 지역에서 자연 핵분열 원자로가 작동했으며, 네오디뮴과 루테늄과 같은 핵분열 생성물의 동위원소 조성을 분석하여 당시 핵분열 반응의 정도와 조건을 추정할 수 있다. 이러한 연구는 원자 미세구조 상수의 변동 여부와 과거 지구 환경을 이해하는 데 기여하며, 핵폐기물 처리 방안 연구에도 중요한 시사점을 제공한다.

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천연 핵분열로
개요
위치프랑스빌 분지 가봉
좌표#좌표값은 제외합니다.
특징
유형천연 핵분열로
활성 시기약 17억 년 전
반응 지속 시간수십만 년
열 출력최대 100 kW
핵분열 구역 수16개
역사
발견 연도1972년
발견자프랑스 원자력 에너지 위원회의 부셰
발견 계기우라늄 농축도 이상
지질학적 환경
핵반응로 구역핵반응로 구역
사암
우라늄광 층
화강암

2. 역사

1972년 5월 프랑스 피에르라트의 트리카스틴(Tricastin) 우라늄 농축 시설에서 가봉 오클로 광산에서 채취한 육불화 우라늄(UF6) 샘플에 대한 일상적인 질량 분석법 분석 중, 동위 원소우라늄-235(235U)의 양이 통상적인 값과 다르다는 점이 발견되었다. 일반적으로 우라늄에서 235U가 차지하는 비율은 0.72%이지만, 오클로 지역 시료에서는 0.60%에 불과하여 상당한 차이를 보였다. 이는 시료에 포함된 235U가 예상보다 약 17% 적다는 것을 의미했다.[17][5]

이러한 불일치는 해명이 필요했다. 모든 민간 우라늄 취급 시설은 핵무기 제조와 같은 비인가 목적의 전용을 막기 위해 모든 핵분열성 동위원소의 양을 정밀하게 관리하고 설명해야 할 의무가 있기 때문이다. 더구나 우라늄 채굴의 주된 목적이 핵분열 물질 확보에 있으므로, 235U의 상당한 "손실"은 직접적인 경제적 문제이기도 했다.

천연 핵분열 반응로를 생성하게 한 가봉의 지질 상황
1. 핵 반응로 구역
2. 사암
3. 우라늄 광석층
4. 화강암


이에 프랑스 원자력 및 대체에너지 위원회(CEA)가 조사에 착수했다. 오클로에서 채굴된 우라늄 중 가장 중요한 두 우라늄 동위 원소의 상대적 존재 비율을 측정한 결과, 다른 광산의 우라늄과는 다른 비정상적인 값이 나타났다. 이 우라늄 매장지에 대한 추가 조사에서는 235U 농도가 0.44%에 불과한(정상 값보다 거의 40% 낮은) 우라늄 광석이 발견되기도 했다. 또한 네오디뮴루테늄 같은 핵분열 생성물의 동위원소 분석에서도 비정상적인 결과가 확인되었다.

하지만 미량 방사성 동위원소인 우라늄-234(234U)의 함량은 다른 천연 시료와 비교했을 때 큰 차이를 보이지 않았다. 자연 상태에서 234U는 우라늄-238(238U)에 대해 약 55 ppm의 장기 평형 상태를 유지한다. 감손 우라늄이나 재처리 우라늄은 일반적으로 이 값과 다른 234U 농도를 가지는데, 이는 234U가 235U와 함께 농축되거나, 중성자 포획에 의해 소모되거나, 원자로 내에서 고속 중성자에 의한 (n,2n) 반응으로 235U로부터 생성되기 때문이다. 오클로에서 원자로가 활성화되었을 당시에 존재했을 수 있는 234U 농도의 편차는 이미 오래전에 붕괴하여 사라졌을 것이다. 마찬가지로, 우라늄-236(236U) 역시 원자로가 작동하는 동안에는 평소보다 높은 비율로 존재했겠지만, 그 반감기가 2,348만 년으로 원자로 작동 시점 이후 경과한 시간(약 20억 년)보다 훨씬 짧기 때문에 현재는 원래 양의 약 1.4 x 10-22 배로 붕괴되어 사실상 검출이 불가능한 수준이다.235U의 감소는 일반적인 원자로에서 일어나는 현상과 정확히 일치한다. 이에 대한 가장 설득력 있는 설명은 오클로의 우라늄 광석이 아주 먼 지질학적 과거에 천연 핵분열 원자로로 작동했다는 것이다. 다른 여러 관찰 결과 역시 동일한 결론을 뒷받침했으며, 마침내 1972년 9월 25일, CEA는 약 20억 년 전에 지구상에서 자체적으로 유지되는 핵 연쇄 반응이 발생했다는 사실을 발견했다고 공식 발표했다. 이후 이 지역에서는 추가적인 천연 핵분열 원자로들이 더 발견되었다.[4]

네오디뮴 동위원소 비율 비교 (C: 오클로 샘플, M: 일반적인 자연 상태)
Nd 동위원소143144145146148150
C/M 비율0.991.001.001.010.981.06


3. 핵분열 생성 동위원소의 지문

천연 네오디뮴과, 열중성자에 노출된 235우라늄으로부터 핵분열 생성된 네오디뮴의 동위원소 지문


천연 루테늄과 열중성자에 노출된 235우라늄의 핵분열 생성물인 루테늄의 동위원소 지문. 100몰리브데넘(매우 수명이 긴 이중 베타 방출체)는 원자로가 작동을 멈춘 이후 미량 이상의 양의 100루테늄으로 붕괴될 시간이 충분이 없었다.


오클로 광산에서 발견된 우라늄-235(235U)의 비정상적인 농도 감소는 이것이 단순한 광물학적 현상이 아닐 가능성을 시사했다. 이에 프랑스 원자력 및 대체에너지 위원회(CEA)는 정밀 조사를 진행했고, 핵분열 과정에서 생성되는 특정 원소들의 동위 원소 비율을 분석했다. 분석 결과, 오클로 지역의 샘플에서 발견된 네오디뮴(Nd)과 루테늄(Ru) 같은 원소들은 지구상에서 일반적으로 발견되는 것과는 확연히 다른 동위원소 구성을 가지고 있었다. 이러한 독특한 동위원소 비율은 마치 지문처럼 과거에 핵분열 반응이 일어났음을 증명하는 중요한 단서가 되었다.[4]

네오디뮴의 경우, 오클로 샘플에서는 자연 상태와 비교하여 특정 동위원소(142Nd)의 비율이 현저히 낮고, 핵분열로 생성되는 다른 동위원소(143Nd)의 비율은 상대적으로 높게 나타났다. 오클로 샘플의 네오디뮴 동위원소 구성에서 자연 상태의 비율을 제외하면, 그 결과는 235우라늄핵분열했을 때 생성되는 네오디뮴의 동위원소 구성과 매우 유사했다.

루테늄의 경우에도 유사하게, 자연 상태보다 특정 동위원소(99Ru)의 비율이 훨씬 높게 나타났는데, 이는 핵분열 생성물인 99테크네튬(99Tc)이 베타 붕괴하여 생성된 결과로 설명된다. 반면, 다른 동위원소(100Ru)의 비율은 핵분열 생성물의 일반적인 특징과 다르게 낮게 나타났는데, 이는 100Ru의 주요 생성 경로인 100몰리브데넘(100Mo)의 이중 베타 붕괴가 매우 느리게 진행되기 때문이다.

이처럼 핵분열 생성물의 독특한 동위원소 '지문' 분석은 오클로 광산에서 과거에 자연적인 핵 연쇄 반응, 즉 천연 원자로가 작동했다는 가설을 강력하게 뒷받침하는 결정적인 증거가 되었다.

3. 1. 네오디뮴



오클로에서 발견된 네오디뮴(Nd)은 지구에서 일반적으로 발견되는 것과는 다른 동위원소 구성을 가지고 있다. 예를 들어, 자연 상태의 네오디뮴에는 142Nd가 27% 포함되어 있는데, 오클로의 네오디뮴에는 142Nd가 6% 미만으로 포함되어 있다. 반면, 오클로에서는 143Nd 동위원소를 더 많이 포함하고 있다.

오클로의 네오디뮴에서 자연 상태의 동위원소 비율을 빼면, 그 동위원소 조성은 235우라늄핵분열로 생성된 것과 일치한다. 142Nd는 핵분열에 의해 생성되지 않기 때문에, 오클로 광석에는 핵분열로 생성된 네오디뮴과 자연 상태의 네오디뮴이 섞여 있음을 알 수 있다. 이 142Nd의 함량을 기준으로 자연 네오디뮴의 기여분을 제외하면, 235우라늄 핵분열로 생성된 네오디뮴의 동위원소 조성을 추정할 수 있다.

또한, 핵반응 과정에서 143Nd와 145Nd는 중성자 포획을 통해 각각 144Nd와 146Nd를 형성하게 된다. 따라서 핵분열 생성물의 초기 동위원소 조성을 정확히 파악하기 위해서는 이러한 중성자 포획 효과를 고려하여 측정된 동위원소 조성을 보정해야 한다. 이 과정을 통해 수정된 동위원소 조성은 핵분열 수율 데이터로부터 예측된 값과 비교하여 일치 여부를 확인할 수 있다.

3. 2. 루테늄



오클로 광산의 루테늄 동위 원소 비율을 조사한 결과, 자연 상태에서 발견되는 비율(12.7%)보다 훨씬 높은 27~30%의 루테늄-99가 검출되었다. 이러한 비정상적인 현상은 핵분열 생성물 중 하나인 테크네튬-99가 베타 붕괴를 통해 루테늄-99로 변환되었기 때문으로 설명될 수 있다.

오른쪽 막대 그래프는 천연 루테늄과 우라늄-235가 열중성자에 의해 핵분열할 때 생성되는 루테늄의 동위원소 비율을 비교한다. 핵분열로 생성된 루테늄은 천연 루테늄과는 확연히 다른 동위원소 구성을 가진다. 특히, 핵분열 생성물 혼합물 내에서 루테늄-100의 비율은 상대적으로 낮게 나타난다. 이는 핵분열 과정에서 생성되는 중성자가 풍부한 동위원소들이 주로 베타 붕괴를 거치기 때문이다. 루테늄-100은 반감기가 약 7.1×1018년으로 매우 긴 몰리브데넘-100이 이중 베타 붕괴를 해야만 상당량이 생성될 수 있다. 오클로 원자로가 가동되었던 기간을 고려하면, 몰리브데넘-100이 이중 베타 붕괴하여 생성된 루테늄-100의 양은 약 0.17 ppb 정도로 극히 미미했을 것이다.

루테늄-100이 생성될 수 있는 다른 경로, 예를 들어 루테늄-99나 테크네튬-99가 중성자 포획을 하는 경우는 높은 중성자 플럭스 환경에서만 가능하다. 이러한 반응은 핵분열 연쇄 반응이 활발할 때만 일어나고, 반응이 멈추면 함께 중단된다. 따라서 루테늄-100의 낮은 농도는 원자로 가동 중단 이후 오랜 시간이 흘렀음을 뒷받침하는 동시에, 원자로 가동 당시에는 높은 중성자 플럭스가 존재했음을 시사한다.

4. 작동 원리



오클로의 천연 원자로는 우라늄이 풍부한 광물 매장지에 지하수가 스며들면서 형성되었다. 이 지하수는 핵분열 과정에서 생성되는 중성자의 속도를 늦추는 중성자 감속재 역할을 하여 핵 연쇄 반응이 일어날 수 있는 조건을 만들었다.[4]

핵 연쇄 반응이 시작되면 많은 열이 발생하여 주변의 지하수를 끓게 만들었다. 물이 증발하여 사라지면 중성자를 감속시키는 물질이 없어지므로 핵분열 반응 속도는 자연스럽게 느려지거나 멈추게 되었다. 이는 오늘날 인간이 만든 경수로에서 중요한 안전 장치로 사용되는 음의 공극 계수(negative void coefficient)와 유사한 원리이다. 이후 광물 매장지가 식으면 다시 지하수가 스며들어 반응이 재개되었고, 이러한 과정이 약 3시간 주기로 반복된 것으로 추정된다. 즉, 약 30분 동안 핵분열 반응이 활발히 일어나고(임계 상태), 이후 2시간 30분 동안 냉각되는 주기가 반복된 것이다.[6]

이러한 핵분열 반응 주기는 수십만 년 동안 지속된 것으로 보인다. 시간이 지남에 따라 핵분열 반응의 '연료'가 되는 핵분열성 물질인 우라늄-235가 점차 소모되고, 핵분열 과정에서 생성된 중성자 흡수 물질(중성자 독)이 축적되면서 결국 연쇄 반응을 더 이상 유지할 수 없게 되어 자연적으로 멈추게 되었다.[4] 제논-135는 핵분열 시 생성되는 강력한 중성자 독 중 하나로, 이러한 자연 원자로의 작동 주기를 조절하고 결국 정지시키는 데 중요한 역할을 했을 것으로 여겨진다.[6]

천연 우라늄에서 우라늄-235의 함량 변화. 약 20억 년 전에는 함량이 3% 이상으로 천연 원자로 가동이 가능했다.


이러한 천연 핵분열 반응이 가능했던 핵심 요인은 약 20억 년 전, 원자로가 처음 가동될 당시 천연 우라늄에 포함된 우라늄-235의 비율이 약 3.1% 정도로 현재(약 0.72%)보다 훨씬 높았기 때문이다.[7] 이 농도는 오늘날 일부 원자로에서 사용하는 저농축 우라늄과 비슷한 수준이다. 우라늄-235우라늄-238보다 반감기가 짧아 더 빨리 붕괴하므로, 현재의 천연 우라늄만으로는 중수흑연과 같은 특별한 감속재 없이는 이러한 자연적인 핵 연쇄 반응이 일어날 수 없다.[7]

또한, 약 20억 년 전 대산소화 사건으로 인해 지구 대기 중 산소 농도가 증가한 것도 천연 원자로 형성에 기여했을 수 있다.[4] 우라늄은 산소가 있어야 물에 녹을 수 있는데, 대기 중 산소 농도 증가는 우라늄이 지하수에 녹아 이동하고 특정 장소에 높은 농도로 쌓이는 것을 가능하게 했을 것이다. 이러한 과정을 통해 핵 연쇄 반응이 일어날 수 있을 만큼 충분한 양의 우라늄 광맥이 형성될 수 있었다.

오클로의 천연 원자로에서는 수 센티미터에서 미터 크기의 우라늄 광맥 내에서 핵반응이 일어나 약 5톤의 우라늄-235가 소모되었으며, 온도는 수백 °C까지 올라갔던 것으로 추정된다.[4][8] 중요한 점은 핵분열로 생성된 대부분의 비휘발성 핵분열 생성물과 악티늄족 원소들이 지난 20억 년 동안 광맥 내에서 불과 몇 센티미터 정도만 이동했다는 사실이다.[4] 이는 오클로 지역이 방사성 폐기물의 장기적인 지층 처분에 대한 유용한 정보를 제공하는 '천연 유사지'(natural analogue) 역할을 할 수 있음을 시사한다.[9] 천연 원자로가 가동되는 동안 발생한 총 질량 결손은 약 4.6kg이며, 이는 약 100 메가톤의 TNT 폭발에 해당하는 에너지(약 420 PJ)를 방출한 것과 같다.

5. 원자 미세구조 상수와의 관계

오클로의 천연 반응로는 원자 미세 구조 상수 α가 지난 20억 년 동안 변했는지 확인하는 데에도 사용되었다. 이는 α 값이 다양한 핵반응 속도에 영향을 미치기 때문이다. 예를 들어, 사마륨-149(149Sm)는 중성자를 포획하여 사마륨-150(150Sm)으로 변하는데, 이 중성자 포획 속도는 α 값에 따라 달라진다. 따라서 오클로에서 채취한 샘플에 포함된 두 사마륨 동위원소의 비율을 분석하면 20억 년 전의 α 값을 추정할 수 있다.

여러 연구에서 오클로에 남겨진 방사성 동위원소의 상대적 농도를 분석했으며, 대부분의 연구에서는 당시의 핵반응 속도가 오늘날과 거의 동일하다는 결론을 내렸다. 이는 과거의 α 값 역시 현재와 동일했음을 의미한다.[21][22][23][10][11][12]

6. 과거 지구 환경과의 연관성



천연 핵분열로가 작동할 수 있었던 핵심 요인은 과거 지구의 우라늄 동위원소 비율이다. 약 17억 년 전, 원자로가 임계 질량에 도달했을 당시, 자연 상태의 우라늄에서 핵분열이 가능한 동위원소인 우라늄-235의 비율은 약 3.1%였다. 이는 오늘날 일부 원자로에서 사용하는 농축 우라늄의 비율과 비슷하다. 당시 우라늄의 나머지 대부분(96.9%)은 비핵분열성 우라늄-238이었고, 미량의 우라늄-234 (약 55ppm)가 포함되었다. 우라늄-235우라늄-238보다 반감기가 짧아 시간이 지남에 따라 더 빠르게 붕괴한다. 그 결과, 현재 자연 우라늄에서 우라늄-235의 비율은 0.72%에 불과하다. 따라서 오늘날 지구에서는 중수흑연과 같은 중성자 감속재 없이는 자연적인 핵 연쇄 반응이 일어날 수 없다.[7]

또 다른 중요한 환경 요인은 약 20억 년 전 발생한 대산소화 사건(Great Oxidation Event)으로 인한 지구 대기 중 산소 농도의 증가이다.[4] 우라늄은 지구의 암석 속에 자연적으로 존재하며, 과거에는 핵분열성 우라늄-235의 비율이 3% 이상으로 충분히 높았다. 하지만 우라늄은 산소가 있어야 물에 녹는다. 대기 중 산소 농도가 증가하면서 암석 속의 우라늄이 지하수에 녹아 이동할 수 있게 되었고, 특정 지역에 높은 농도로 쌓여 풍부한 우라늄 광상을 형성할 수 있었다. 이러한 우라늄 농축 과정은 당시 지구에 새롭게 나타난 산소가 풍부한 환경이 없었다면 일어나기 어려웠을 것이다. 충분한 양의 우라늄-235산소 농도 증가로 인한 우라늄의 농축, 그리고 물의 존재라는 조건이 결합되어 오클로 지역에서 천연 핵분열로가 작동할 수 있었던 것이다.

참조

[1] 논문 On the Nuclear Physical Stability of the Uranium Minerals http://nuclearplanet[...]
[2] 논문 The Workings of an Ancient Nuclear Reactor http://www.sciam.com[...] 2005-11
[3] 웹사이트 Nature's Nuclear Reactors: The 2-Billion-Year-Old Natural Fission Reactors in Gabon, Western Africa https://blogs.scient[...] 2011-07-13
[4] 논문 Natural fission reactors in the Franceville Basin, Gabon: a review of the conditions and results of a "critical event" in a geologic system
[5] 논문 Oklo reactors and implications for nuclear science
[6] 논문 Record of Cycling Operation of the Natural Nuclear Reactor in the Oklo/Okelobondo Area in Gabon
[7] 서적
[8] 논문 The Oklo Natural Reactor: Cumulative Fission Yields and Retentivity of the Symmetric Mass Region Fission Products
[9] 논문 2 billion year old natural analogs for nuclear waste disposal: the natural nuclear fission reactors in Gabon (Africa) https://comptes-rend[...]
[10] 뉴스 Oklo Reactor and fine-structure value https://www.newscien[...] New Scientist 2004-06-30
[11] 논문 Natural nuclear reactor at Oklo and variation of fundamental constants: Computation of neutronics of a fresh core
[12] 논문 Reappraisal of the limit on the variation in α implied by the Oklo natural fission reactors 2015
[13] 논문 On the Nuclear Physical Stability of the Uranium Minerals
[14] 논문 The Workings of an Ancient Nuclear Reactor http://www.sciam.com[...] 2005-11
[15] 웹인용 Nature's Nuclear Reactors: The 2-Billion-Year-Old Natural Fission Reactors in Gabon, Western Africa https://blogs.scient[...] 2017-07-07
[16] 논문 Natural fission reactors in the Franceville Basin, Gabon: a review of the conditions and results of a "critical event" in a geologic system
[17] 논문 Oklo reactors and implications for nuclear science
[18] 논문 Record of Cycling Operation of the Natural Nuclear Reactor in the Oklo/Okelobondo Area in Gabon
[19] 논문 The Oklo Natural Reactor: Cumulative Fission Yields and Retentivity of the Symmetric Mass Region Fission Products
[20] 논문 2 billion year old natural analogs for nuclear waste disposal: the natural nuclear fission reactors in Gabon (Africa)
[21] 뉴스 Oklo Reactor and fine-structure value https://www.newscien[...] New Scientist 2004-06-30
[22] 논문 Natural nuclear reactor at Oklo and variation of fundamental constants: Computation of neutronics of a fresh core
[23] 논문 Reappraisal of the limit on the variation in α implied by the Oklo natural fission reactors 2015



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