제논-135
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1. 개요
제논-135는 원자로에서 아이오딘-135의 방사성 붕괴를 통해 생성되는 강력한 중성자 흡수재이다. 원자로 내에서 제논-135의 축적은 제논 독작용을 일으켜 원자로의 출력 조절 및 재가동에 영향을 미치며, 체르노빌 원자력 발전소 사고의 원인 중 하나로 작용했다. 핵실험 시 발생하는 제논-135는 핵실험 탐지의 지표로 활용되며, 붕괴를 통해 세슘-135로 변환되거나 중성자를 포획하여 안정적인 제논-136이 된다. 또한, 대형 원자로에서는 제논-135의 불균일한 분포로 인해 공간 전력 진동이 발생할 수 있다.
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| 제논-135 | |
|---|---|
| 일반 정보 | |
| 질량수 | 135 |
| 중성자 수 | 81 |
| 양성자 수 | 54 |
| 존재 비율 | 0 (합성 방사성 동위 원소) |
| 반감기 | 9.14(2) 시간 |
| 붕괴 생성물 | 세슘-135 |
| 붕괴 기호 | Cs |
| 붕괴 질량 | 135 |
| 붕괴 방식 1 | 베타 붕괴 |
| 붕괴 에너지 1 | 1.168 |
| 붕괴 방식 2 | 중성자 포획 |
| 붕괴 생성물 2 | 제논-136 |
| 붕괴 기호 2 | Xe |
| 붕괴 질량 2 | 136 |
| 핵 스핀 | 3/2+ |
| 과잉 에너지 | -86413(4) keV |
| 결합 에너지 | 8398.476(28) keV |
| 핵분열 최종 수율 | 6.3% (대부분 텔루르-135나 아이오딘-135에서 생성) |
| 질량 | 134.907227(5) u |
| 기타 정보 | |
| 중성자 흡수 | http://hyperphysics.phy-astr.gsu.edu/hbase/nucene/xenon.html |
2. 생성 및 이용
제논-135는 주로 원자로 내에서 아이오딘-135의 방사성 붕괴를 통해 생성되며, 핵실험 시에도 발생한다.
2. 1. 원자로
원자로에서 아이오딘-135의 방사성 붕괴를 통해 주로 생성되며, 강력한 중성자 흡수재로 알려져 있다. 이 때문에 원자로 내부에 아이오딘-135가 축적되면 제논-135의 양이 급격히 증가하여 원자로가 정지될 수 있는데, 이를 제논 독작용(Xenon poisoning 또는 Iodine pit영어)이라 한다.
제논-135가 중성자를 강하게 흡수하는 성질은 핵분열 생성물인 135Xe의 존재가 중성자 흡수에 대한 큰 중성자 단면적을 가지기 때문에 원자로 설계자와 운영자에게 중요한 문제이다. 중성자를 흡수하는 것은 원자로가 출력을 높이는 능력을 방해할 수 있으므로, 원자로는 이러한 효과를 완화하도록 설계되며 운영자는 이러한 과도 현상을 예측하고 대응하도록 훈련받는다. 이러한 문제는 제2차 세계 대전 중 맨해튼 계획에 의해 건설된 최초의 원자로 가동 시점부터 인식되었다. 엔리코 페르미는 135Xe가 강력한 중성자 독으로 작용할 것으로 의심했고, 우젠슝의 연구를 통해 이것이 확인되었다. 이는 당시 워싱턴 핸포드 부지에서 플루토늄 생산을 위해 가동 중이던 B 원자로가 예기치 않게 정지했던 원인이기도 했다.
일정한 중성자 플럭스 수준에서 정상 상태로 작동하는 동안, 135Xe 농도는 약 40~50시간 안에 해당 원자로 출력에 대한 평형 상태 값으로 안정된다. 원자로 출력을 높이면, 중성자가 많아져 135Xe의 소모(연소) 속도가 빨라지므로 농도는 처음에 감소한다. 하지만 135Xe 생성의 약 95%를 차지하는 135I(반감기 6.57시간)는 계속 붕괴하므로, 135Xe 농도는 다시 서서히 증가하여 약 40~50시간 후 새로운 출력 수준에 맞는 새로운 평형 상태에 도달한다. 출력 변경 후 처음 4~6시간 동안 농도의 변화 크기와 속도는 초기 출력 수준과 출력 변화량에 따라 달라지며, 출력 변화 폭이 클수록 135Xe 농도 변화도 더 크다. 원자로 출력을 낮추면 이 과정은 반대로 진행된다.135I는 우라늄 핵분열 시 약 6%의 수율로 생성되며(핵분열로 생성된 텔루륨-135가 거의 즉시 붕괴하여 만들어지는 135I 포함), 이것이 붕괴하여 135Xe를 만든다. 135Xe는 매우 큰 중성자 흡수 단면적을 가지고 있으므로, 원자로 노심의 높은 중성자 플럭스 환경에서 중성자를 흡수하여 효과적으로 안정한 동위원소인 136Xe으로 변한다. 따라서 약 50시간 안에 135I의 붕괴에 의한 생성과 중성자 흡수에 의한 파괴가 균형을 이루면서 135Xe 농도가 평형 상태에 도달한다.
원자로 출력을 감소시키거나 정지시키면, 중성자 플럭스가 감소하여 135Xe의 소멸 속도가 느려진다. 반면, 135I는 계속 붕괴하여 135Xe를 생성하므로, 135Xe 농도는 일시적으로 평형 상태보다 훨씬 높아진다. 이 농도는 원자로 출력이 감소한 후 약 11.1시간에 최고조에 달하며, 이후 135Xe 자체의 붕괴(반감기 9.2시간)에 따라 약 72시간 동안 점차 낮은 수준으로 감소한다.
이렇게 일시적으로 높아진 135Xe 농도는 중성자를 대량으로 흡수하여 마치 제어봉처럼 작용하므로, 원자로의 반응도를 떨어뜨려 몇 시간 동안 재가동을 어렵게 만든다. 이를 '요오드 구덩이' 또는 '제논 구덩이'라고 하며, 135Xe의 영향으로 원자로가 재시작될 수 없는 상태를 때때로 "제논 차단 시동"이라고 하고, 이 기간을 "제논 데드 타임"이라고 부른다.
충분한 반응도 제어 능력이 있다면 원자로를 재가동할 수 있지만, 135Xe가 연소되는 과도 상태는 신중하게 관리해야 한다. 제어봉을 빼내 임계에 도달하면, 중성자 플럭스가 여러 배 증가하고 135Xe는 중성자를 흡수하여 136Xe으로 빠르게 변환되기 시작한다(제논 연소). 이 과정에서 135Xe 감소로 인해 반응도와 중성자 플럭스가 증가하므로, 제어봉을 점차 다시 삽입하여 135Xe에 의한 중성자 흡수 손실을 상쇄해야 한다. 그렇지 않으면 원자로 중성자 플럭스가 계속 증가하여 더 많은 제논 독을 연소시켜 제어 불능의 임계 상태로 이어질 수 있다. 이 연소 과도 현상의 시간 상수는 원자로 설계, 지난 며칠간의 원자로 출력 이력, 그리고 새로운 출력 설정에 따라 달라진다. 예를 들어, 50% 출력에서 100% 출력으로의 전형적인 단계적 증가의 경우, 135Xe 농도는 약 3시간 동안 감소한다.
제논 독성은 체르노빌 원자력 발전소 사고의 주요 원인 중 하나였다. 낮은 출력으로 운전하던 중, 운전원의 미숙한 조작과 제논 독성 효과가 겹쳐 원자로 열출력이 거의 정지 수준까지 떨어졌다. 이후 무리하게 출력을 복구하려는 시도는 원자로를 매우 위험한 상태로 만들었고, 결국 긴급 정지(SCRAM) 시스템의 설계 결함까지 작용하여 통제 불능의 반응도 급증과 증기 폭발을 일으켜 원자로가 파괴되는 대참사로 이어졌다.
용융염 원자로와 같이 연료를 연속적으로 재처리하는 일부 원자로 설계에서는 연료에서 135Xe를 추출하여 이러한 제논 독작용 문제를 피할 수 있다. 액체 연료 원자로는 연료가 자유롭게 섞이기 때문에 제논 불균형이 발생하지 않는다. 또한 용융염 원자로 실험에서는 순환하는 액체 연료를 가스 공간을 통해 분사하면 제논과 크립톤이 연료 염에서 빠져나갈 수 있음을 보여주었다. 135Xe를 중성자 노출로부터 제거하면 중성자 경제성은 향상되지만, 장수명 핵분열 생성물인 135Cs를 더 많이 생산하게 된다. 이 장수명 135Cs는 135Xe 붕괴 후 별도의 탱크에 응축되며, 연료에서 생성된 반감기 30.05년의 137Cs와 물리적으로 분리되어 있어 개별적으로 처리하는 것이 가능하다.
2. 2. 핵실험 탐지
제논(Xe)과 크립톤(Kr)은 매우 가벼워 멀리까지 날아가며 다른 물질과 화학 반응을 하지 않아, 핵실험 탐지의 결정적인 증거로 이용된다.2006년 10월 9일 북한이 1차 핵실험을 감행했다. 이에 여러 국가가 핵실험 탐지에 나섰다. 일본은 2006년 10월 10일 제논-135 탐지기를 갖춘 가와사키 T-4 훈련기 3대를 동해에 투입했다. 대한민국 정부는 2006년 10월 11일 스웨덴에서 제논 탐지기를 긴급히 공수해 와 휴전선에 배치하고 탐지에 들어갔다. 핵실험 5일 뒤인 10월 14일경, 미국은 1대만 보유한 방사능 측정 정찰기인 WC-135를 네브래스카주 오풋 기지의 미 공군 55비행단에서 일본 오키나와현 가네다 공군기지로 이동시켜 동해상에서 제논-135 탐지를 시도했다. WC-135는 공중 급유기를 개조한 항공기이다.
2006년 10월 16일 열린 국회 국정감사에서는 제논 탐지 장비 도입과 관련된 논의가 있었다. 당시 김영선 (한나라당) 의원의 질의에 신원기 한국원자력안전기술원장은 "스웨덴으로부터 제논 검출기인 사우나(SAUNA)를 들여올 때 기술자까지 함께 왔고, 스웨덴 기술자들이 대기를 포집해서 샘플을 스웨덴으로 보낸 후 현재로선 더 이상 대기를 포집할 수 없다"고 답변했다. 한편, 유승희 (열린우리당) 의원은 "스웨덴 제논검출기 'SAUNA'는 미국제 'ARSA'에 비해 민감도가 3~5배 떨어진다"고 지적하며, 성능이 더 우수한 미국 장비를 임차하지 않은 이유를 따져 물었다.
이후 대한민국은 핵실험 탐지 역량 강화를 위해 관련 장비를 도입했다. 2007년 4월에는 방사성 크립톤-85 가스 탐지 장비인 'BfS-ISR'을 독일에서 20만유로에 도입했으며, 2007년 12월에는 방사성 제논 가스 탐지 장비인 'SAUNA II'를 스웨덴에서 72만유로에 도입하여 휴전선에 배치했다.
3. 붕괴 생성물
제논-135(135Xe)는 중성자 포획 여부에 따라 다른 핵종으로 변환된다. 중성자를 포획하지 않은 135Xe는 베타 붕괴를 거쳐 세슘-135(135Cs)가 된다. 135Cs는 반감기가 약 230만 년에 달하는 장수명 핵분열 생성물 중 하나이다. 반면, 원자로 내부와 같이 중성자가 풍부한 환경에서는 135Xe가 중성자를 포획하여 거의 안정한 동위 원소인 제논-136(136Xe)으로 변한다. 136Xe의 반감기는 1021년 이상으로 추정되어 사실상 안정 핵종으로 간주된다.135Xe가 붕괴(반감기 9.17시간)하기 전에 중성자를 포획할 확률은 원자로의 중성자 플럭스 수준에 따라 크게 달라진다. 중성자 플럭스는 원자로의 종류, 핵연료의 농축도, 운전 출력 등에 의해 결정된다. 정상 상태로 운전 중인 원자로에서 135Xe 중 중성자를 포획하는 비율에 대한 추정치는 문헌에 따라 차이가 있는데, 대략 90%, 39%에서 91% 사이, 또는 "사실상 전부" 등으로 제시된다.
예를 들어, 중성자 플럭스가 1014 n·cm−2·s−1 정도로 높은 환경에서는 135Xe의 중성자 흡수 단면적(2.65 × 106 반)을 고려할 때 중성자 포획 확률이 2.65 × 10-4 s−1에 달한다. 이는 약 1시간의 포획 반감기에 해당하며, 붕괴 반감기(9.17시간)보다 훨씬 짧으므로 대부분의 135Xe가 붕괴 전에 중성자를 포획하여 136Xe가 된다. 하지만 CANDU 원자로와 같이 중성자 플럭스가 이보다 10배 정도 낮으면, 중성자 포획과 베타 붕괴의 비율이 거의 비슷해져 135Xe의 절반 가량이 중성자를 포획하지 못하고 135Cs로 붕괴될 수 있다.
중성자 포획으로 생성된 136Xe는 핵분열 및 베타 붕괴를 통해 생성되는 다른 안정한 제논 동위 원소들(134Xe, 132Xe, 131Xe)과 함께 최종적으로 사용후핵연료 내에 존재하게 된다.
한편, 핵분열 과정에서는 135Xe 외에도 제논-133(133Xe), 제논-137(137Xe) 등 다른 제논 동위 원소들도 거의 비슷한 양으로 생성된다. 이들도 베타 붕괴를 통해 각각 세슘-133(133Cs)과 세슘-137(137Cs)으로 변환된다. 135Xe의 중성자 포획 경향 때문에, 최종적으로 생성되는 세슘 동위 원소 중에서는 135Cs보다 안정한 133Cs(추가 중성자 포획 시 세슘-134(134Cs)가 될 수 있음)와 방사능이 강하고 반감기가 약 30년인 137Cs의 비율이 상대적으로 더 높아진다.
용융염 원자로와 같이 핵연료 재처리가 연속적으로 이루어지는 일부 원자로 설계에서는 핵연료에서 기체 상태인 135Xe를 추출하여 제거하는 방식이 가능하다. 이는 135Xe에 의한 중성자 흡수를 막아 중성자 경제성을 향상시키는 장점이 있다. 하지만 이 경우, 제거된 135Xe는 중성자를 포획할 기회 없이 붕괴하게 되므로 장수명 핵분열 생성물인 135Cs의 생산량이 늘어나는 결과를 초래한다. 따라서 이러한 방식에서는 생성된 135Cs를 다른 세슘 동위 원소(특히 137Cs)와 분리하여 별도로 관리하는 방안이 고려될 수 있다.
4. 공간 제논 진동
저선속 결합을 가진 대형 열출력 원자로는 제논-135의 불균일한 존재로 인해 공간 전력 진동을 경험할 수 있다. 이러한 제논 유도 공간 전력 진동은 원자로 내 전력 분포에 급격한 변화(섭동)가 생길 때 발생한다. 이 변화는 제논-135와 요오드-135의 분포가 변화된 전력 분포와 위상이 어긋나게 만들고, 결과적으로 전력 분포가 초기 변화와 반대 방향으로 다시 변하게 하는 연쇄 반응을 일으킨다.
제논-135가 즉각적으로 생성되는 비율은 요오드-135의 농도에 따라 달라지며, 이는 해당 위치의 과거 중성자속 이력에 영향을 받는다. 반면, 제논-135가 중성자를 흡수하여 사라지는 비율은 현재의 국소 중성자속에 직접적으로 의존한다.
제논-135는 요오드-135의 방사성 붕괴를 통해 지연되어 생성되며, 동시에 높은 중성자 흡수 단면적을 가지는 특성 때문에 원자력 발전소 운영에 여러 영향을 미친다. 공간 제논 진동 메커니즘은 다음과 같은 네 단계로 설명할 수 있다.
# 원자로 노심 내 전력 분포에 초기 비대칭성(예: 제어봉의 큰 움직임으로 인한 축 방향 비대칭성)이 발생하면, 핵분열률이 불균형해진다. 이로 인해 요오드-135의 축적과 제논-135의 흡수(연소) 또한 불균형하게 이루어진다.
# 중성자속이 높은 영역에서는 제논-135 연소가 활발해져 중성자속이 더욱 증가하는 경향을 보이지만, 중성자속이 낮은 영역에서는 제논-135가 축적되어 중성자속을 더욱 감소시킨다. 요오드-135 농도는 중성자속이 높은 곳에서 증가하고 낮은 곳에서 감소한다. 이러한 제논 분포의 변화는 중성자속이 변화한 영역의 핵 반응성(증배 특성)을 변화시켜, 중성자속 분포의 기울기를 더욱 크게 만든다.
# 특정 영역에 요오드-135가 충분히 쌓이면, 이것이 제논-135로 붕괴하면서 초기 상황을 반전시킨다. 즉, 이전에 중성자속이 높았던 영역에서는 제논-135 증가로 인해 중성자속이 감소하고, 반대로 이전에 중성자속이 낮았던 영역에서는 출력이 증가한다.
# 이러한 패턴이 반복되면서 약 24시간 주기로 노심 내에서 제논-135 농도 분포가 파도처럼 이동하는 제논 진동이 발생할 수 있다.
이러한 진동은 원자로 전체의 총 출력 변화는 작을지라도, 특정 부위의 국소적인 출력 수준을 매우 크게 변화시킬 수 있다. 만약 원자로 운전원이 노심 전체의 총 출력만을 감시한다면, 이러한 국소적인 출력 변화를 감지하지 못하고 위험한 수준의 국소 중성자속에 도달할 수도 있다. 따라서 대부분의 가압 경수로(PWR)에서는 노심의 상단과 하단의 출력을 별도로 감시하기 위해 여러 개의 중성자 검출기를 사용한다.
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