공명형광

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1. 개요
2. 이론적 배경
3. 공명 형광의 종류
4. 공명 형광의 활용
5. 전망
참조

1. 개요

공명 형광은 2준위 시스템과 전자기장의 상호 작용을 통해 빛을 방출하는 현상이다. 원자, 분자, 양자점 등은 2준위 시스템으로 근사될 수 있으며, 전자기장과 상호 작용하여 흡수, 라비 진동, 몰로 삼중항과 같은 다양한 현상을 보인다. 공명 형광은 약한 장과 강한 장에서 다른 스펙트럼을 나타내며, 이중 공명과 같은 추가적인 현상도 나타날 수 있다.

공명 형광은 발광 측정법을 통해 원자 농도를 측정하는 데 활용되며, 분광학, 양자 광학 및 양자 정보 처리, 인공 원자, 반도체 양자점, 분자 결합 등 다양한 분야에서 응용된다. 특히 양자점 기반 단일 광자 광원 개발 연구가 활발히 진행되고 있으며, 양자 통신, 양자 암호, 양자 센서 등 다양한 분야에 응용될 수 있다.

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공명형광

2. 이론적 배경

공명 형광은 2준위 시스템과 전자기장의 상호작용을 통해 설명된다.

전자기장 역학은 2준위 원자를 ħω 에너지 분리를 갖는 두 에너지 고유 상태를 가진 스핀-1/2 시스템으로 취급하여 도출할 수 있다. 원자의 역학은 블로흐 구에 작용하는 세 개의 회전 연산자로 설명할 수 있다. 시스템의 에너지는 원자와 장 사이의 전기 쌍극자 상호 작용을 통해 완전히 설명되며, 결과적인 해밀토니안은 다음과 같다.^[2]

: $\hat{H} = \frac{1}{2}\int(\epsilon_{0}\hat{\vec{E}}^{2}(\vec{r},t)+\frac{1}{\mu_{0}}\hat{\vec{B}}^{2}(\vec{r},t))d^{3}x + \hbar \omega_{0} \hat{R_{k}}(t) + 2\omega_{0}\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}(0,t)\hat{R_{j}}(t)$ .

전자기장을 양자화한 후, 하이젠베르크 방정식과 맥스웰 방정식을 사용하여 $\hat{R_{k}}(t)$ 에 대한 운동 방정식과 장의 소멸 연산자 $\hat{b}(t)$ 를 찾을 수 있다.^[2]

: $\dot{\hat{R}}_{k}(t) = -2\beta(\hat{R}_{k}(t) + \frac{1}{2}) - (\omega_{0}/\hbar)\{[\hat{b}(t) +\hat{b}^{\dagger}(t)]\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(\vec{r},t) + H.c.\}$

: $\dot{\hat{b}}(t)=(-i\omega_{0}-\beta+i\gamma)\hat{b}(t)-(\beta + i \gamma)\hat{b}^{\dagger}(t)+2(\omega_{0}/\hbar)[\hat{R}_{k}(t)\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(0,t) + H.c.]$ ,

여기서 $\beta$ 와 $\gamma$ 는 방정식을 단순화하는 데 사용되는 주파수 매개변수이다.^[2]

원자의 상태에 대한 장의 역학은 전자가 여기 상태에서 바닥 상태로 떨어지면서 광자가 방출되는 자발 방출을 통해 확인할 수 있다. 광자가 많은 장에서 형광을 분석할 경우, 레이저에서 방출되는 여기 장은 코히어런트 상태 $|\{v\}\rangle$ 의 형태이다. 이를 통해 지연 시간에 대한 전기장의 기대값을 구할 수 있다.^[2]

: $\langle \hat{\vec{E}}^{(-)}(\vec{r},t)\cdot \hat{\vec{E}}^{(+)}(\vec{r},t)\rangle = \left( \frac{\omega_{0}^{2}}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}}\right)^{2} \left(\frac{\mu^{2}}{r^{2}} - \frac{(\vec{\mu}\cdot \vec{r})^{2}}{r^{4}}\right) \times \langle \hat{b}_{s}^{\dagger}\left( t-\frac{r}{c} \right) \hat{b}_{s}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle = \left(\frac{\omega_{0}^{2} \mu \sin\psi}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}r}\right)^{2}[\langle\hat{R}_{k}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle + \frac{1}{2}]$ ,

여기서 $\psi$ 는 $\hat{\mu}$ 와 $\hat{r}$ 사이의 각도이다.^[2]

$t \Rightarrow \infty$ 일 때,

: $\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + 1/2 \Rightarrow \frac{\frac{1}{4}\Omega^{2}}{\frac{1}{2}\Omega^{2} + \beta^{2} + (\gamma + \omega_{1} - \omega_{0})^{2}}$ .

$\Omega$ 이 라비 진동수이므로, 이는 간섭계에서 블로흐 구 주위의 스핀 상태 회전에 비유할 수 있다.^[2]

2. 1. 2준위 시스템

원자, 분자, 양자점 등은 특정 조건에서 2준위 시스템으로 근사될 수 있다. 2준위 시스템은 바닥 상태와 들뜬 상태, 두 가지 에너지 준위를 가지며, 이 두 상태 간의 에너지 차이에 해당하는 주파수의 빛을 흡수하거나 방출한다.^[2]

전형적인 2준위 시스템에서, 전자기장을 포함하는 광자는 단색 레이저를 사용하여 2준위 원자에 가해진다. 이때 원자는 바닥 상태 또는 여기 상태 중 하나에 존재할 수 있다. 많은 실험에서는 리튬 원자가 사용되는데, 이는 리튬 원자의 단일 전자 여기 상태가 충분히 큰 에너지 간격으로 분리되어 있어 전자가 더 높은 여기 상태로 이동할 가능성이 적기 때문이다. 따라서 2준위 원자로 모델링하기에 적합하다.^[2]

원자가 여기되면 여기 상태와 바닥 상태 사이의 에너지 차이와 동일한 에너지를 가진 광자를 방출한다. 이 방출 메커니즘은 원자의 자발적 붕괴이며, 방출된 광자는 임의의 방향으로 방출된다. 공명 형광에서는 특정 두 에너지 준위 간의 전이가 지배적이지만, 실험적으로 다른 전이도 미세하게 영향을 미치므로 결과를 분석할 때 고려해야 한다.^[2]

단색 레이저의 전자기장 역학은 2준위 원자를 ħω의 에너지 분리를 갖는 두 에너지 고유 상태를 가진 스핀-1/2 시스템으로 취급하여 도출할 수 있다. 원자의 역학은 블로흐 구에 작용하는 세 개의 회전 연산자로 설명할 수 있다. 시스템의 에너지는 원자와 장 사이의 전기 쌍극자 상호 작용을 통해 설명되며, 해밀토니안은 다음과 같다.

:

\hat{H} = \frac{1}{2}\int(\epsilon_{0}\hat{\vec{E}}^{2}(\vec{r},t)+\frac{1}{\mu_{0}}\hat{\vec{B}}^{2}(\vec{r},t))d^{3}x + \hbar \omega_{0} \hat{R_{k}}(t) + 2\omega_{0}\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}(0,t)\hat{R_{j}}(t)

전자기장을 양자화한 후, 하이젠베르크 방정식과 맥스웰 방정식을 사용하여

\hat{R_{k}}(t)

에 대한 운동 방정식과 장의 소멸 연산자

\hat{b}(t)

를 찾을 수 있다.

:

\dot{\hat{R}}_{k}(t) = -2\beta(\hat{R}_{k}(t) + \frac{1}{2}) - (\omega_{0}/\hbar)\{[\hat{b}(t) +\hat{b}^{\dagger}(t)]\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(\vec{r},t) + H.c.\}

:

\dot{\hat{b}}(t)=(-i\omega_{0}-\beta+i\gamma)\hat{b}(t)-(\beta + i \gamma)\hat{b}^{\dagger}(t)+2(\omega_{0}/\hbar)[\hat{R}_{k}(t)\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(0,t) + H.c.]

여기서

\beta

와

\gamma

는 방정식을 단순화하는 주파수 매개변수이다.

전자가 여기 상태에서 바닥 상태로 떨어지면서 원자에서 광자가 방출되는 메커니즘인 자발적 방출은 여기된 전자가 임의로 바닥 상태로 붕괴되어 광자를 방출하는 현상이다. 자발적 붕괴는 원자의 여기 상태가 장의 진공 포크 상태로 광자를 다시 방출할 때 발생한다. (

|e\rangle\otimes|\{0\}\rangle \Rightarrow |g\rangle\otimes|\{1\}\rangle

). 이 과정에서 위 연산자의 기대값의 붕괴는 다음 관계를 따른다.

:

\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + \frac{1}{2} = [\langle\hat{R}_{k}(0)\rangle + \frac{1}{2}]e^{-2\beta t}

:

\langle\hat{b}_{s}(t)\rangle = \langle \hat{b}_{s}(0)\rangle e^{(-\beta + i\gamma)t}

따라서 원자는 지수적으로 붕괴하고 원자 쌍극자 모멘트는 진동한다. 쌍극자 모멘트는 장의 변동으로 인한 원자 에너지 준위의 변화인 람 시프트로 인해 진동한다.

광자가 많은 장에서 형광을 살펴보는 경우, 레이저에서 방출되는 여기 장은 코히어런트 상태

|\{v\}\rangle

의 형태이다. 이를 통해 장을 구성하는 연산자가 코히어런트 상태에 작용하여 고유값으로 대체될 수 있다. 결과적으로, 지연 시간에 대한 전기장의 기대값을 찾을 수 있다.

:

\langle \hat{\vec{E}}^{(-)}(\vec{r},t)\cdot \hat{\vec{E}}^{(+)}(\vec{r},t)\rangle = \left( \frac{\omega_{0}^{2}}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}}\right)^{2} \left(\frac{\mu^{2}}{r^{2}} - \frac{(\vec{\mu}\cdot \vec{r})^{2}}{r^{4}}\right) \times \langle \hat{b}_{s}^{\dagger}\left( t-\frac{r}{c} \right) \hat{b}_{s}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle = \left(\frac{\omega_{0}^{2} \mu \sin\psi}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}r}\right)^{2}[\langle\hat{R}_{k}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle + \frac{1}{2}]

여기서

\psi

는

\hat{\mu}

와

\hat{r}

사이의 각도이다.

장에 의해 생성되는 일반적인 여기에는 두 가지 유형이 있다. 첫 번째는

V = 0, t \Rightarrow \infty

로 소멸하는 것이고, 다른 하나는 결국 일정한 진폭에 도달하는 상태에 도달한다. (

\hat{V}(t) = \hat{\epsilon}\alpha e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})t+i\phi}

)

여기서

\alpha

는 실수 정규화 상수,

\phi

는 실수 위상 인자,

\hat{\epsilon}

는 여기 방향을 나타내는 단위 벡터이다.

t \Rightarrow \infty

일 때,

:

\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + 1/2 \Rightarrow \frac{\frac{1}{4}\Omega^{2}}{\frac{1}{2}\Omega^{2} + \beta^{2} + (\gamma + \omega_{1} - \omega_{0})^{2}}

\Omega

이 라비 진동수이므로, 이는 간섭계에서 블로흐 구 주위의 스핀 상태 회전에 비유할 수 있다. 따라서 2준위 원자의 역학은 간섭계의 광자에 의해 정확하게 모델링될 수 있다.

공명 형광 연구를 쉽게 하기 위해 몇 가지 제한을 고려할 수 있다. 약한 장 한계에서는 라비 진동수가 원자의 자발적인 방출률보다 훨씬 작다. 이는 원자의 여기 상태와 바닥 상태 간의 개체 수 차이가 시간에 거의 영향을 받지 않는다는 것을 의미한다.^[3]

시간 주기가 자발적인 붕괴 시간보다 훨씬 큰 한계를 고려하면, 빛의 간섭성을 다음과 같이 모델링할 수 있다.

:

\rho_{ab}(t) = \frac{-i(\Omega_{R}/2)e^{-i\nu t}}{i(\omega - \nu) + \Gamma/2} [\rho_{aa}(0)-\rho_{bb}(0)]

여기서

\Omega_{R}

은 구동장의 라비 진동수이고

\Gamma

는 원자의 자발적 붕괴율이다. 따라서 전기장이 원자에 가해지면 원자의 쌍극자가 원자의 고유 진동수가 아닌 구동 주파수에 따라 진동한다. 방출된 장은 방향의 차이를 제외하고는 흡수된 장과 동일하며, 그 결과 방출된 장의 스펙트럼이 흡수된 장의 스펙트럼과 동일하다. 2준위 원자는 구동된 발진기처럼 동작하며 구동장이 원자에 계속 결합되어 있는 한 광자를 계속 산란시킨다.

약한 장 근사는 두 시간 상관 함수에 접근하는 데 사용된다. 약한 장 한계에서 상관 함수는 처음 세 개의 항만 유지하면 되므로 계산이 쉬워진다.

:

\langle \hat{b}_{s}^{\dagger}(t)\hat{b}_{s}(t+\tau) \rangle = \frac{1}{4} \frac{\Omega^{2}e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})\tau}}{\beta^{2}(1+\theta^{2})} \left (1-\frac{\Omega^{2}}{\frac{1}{2}\Omega^{2} + \beta^{2}(1+\theta^{2})} \right) + \frac{\Omega^{4}e^{-\beta|\tau|} e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})\tau}}{8\beta^{4}\theta(1+\theta^{2})^{2}} \times [\sin(\beta\theta|\tau|) + \theta \cos(\beta\theta\tau)]

as

t \Rightarrow \infty

.

t \Rightarrow \infty

가 되면 상관 함수는 더 이상 시간에 의존하지 않고

\tau

에 의존하게 된다. 시스템은 준정상 상태에 도달한다.

\tau \Rightarrow \infty

가 되면 0으로 수렴하는 항이 존재하며, 이는 시스템의 양자 요동의 마르코프 과정의 결과이다.

약한 장 근사뿐만 아니라

t \Rightarrow \infty , \tau \Rightarrow \infty

에서도 결합된 시스템이 양자 요동이 무시할 수 있는 준정상 상태에 도달한다.

강한 장 한계는 전자기장의 라비 진동수의 제곱의 절대값이 두 준위 원자의 자발적 방출 속도보다 훨씬 큰 경우이다. 강한 장이 원자에 가해지면 형광 빛의 방사 스펙트럼에서 단일 피크 대신, 원래 피크의 양쪽에 다른 피크(측대역)가 나타난다. 측대역은 라비 진동이 원자의 쌍극자 모멘트를 변조하여 해밀토니안의 특정 고유 상태의 축퇴를 분할하기 때문에 발생한다. 이는 동적 스타크 분할이라고 알려져 있으며, 공명 형광에서 발견되는 특징적인 에너지 스펙트럼인 몰로 삼중항의 원인이 된다.

몰로 삼중항에서 측대역 피크는 중앙 피크와 다른 폭을 갖는다. 라비 진동수가 원자의 자발적 붕괴 속도보다 훨씬 커지면, 강한 장 한계에서

\langle \sigma_{-}(t)\rangle e^{i\omega t}

는 다음과 같다.

:

\langle \sigma_{-}(t)\rangle e^{i\omega t} = \frac{1}{4} \{[2\rho_{++}(0)-1]e^{-\frac{\Gamma}{2}t} - [\rho_{+-}(0)e^{-i\Omega_{R}t-\frac{3\Gamma}{4}t}-c.c]\}

이 식에서 중앙 피크는

\frac{\Gamma}{2}

의 폭을, 측대역 피크는

\frac{3\Gamma}{4}

의 폭을 갖는 것을 알 수 있다. (

\Gamma

: 원자의 자발적 방출 속도)

정상 상태 해를 허용하는 해는 두 시점 상관 함수의 형태를 취해야 하며, 다음과 같다.

:

\langle \sigma_{+}(0)\sigma_{-}(\tau)\rangle = \frac{1}{4} \left( e^{-\frac{\Gamma}{2}\tau} + \frac{1}{2}e^{-\frac{3\Gamma}{4}\tau}e^{-i\Omega_{R}\tau}+\frac{1}{2}e^{-\frac{3\Gamma}{4}\tau}e^{i\Omega_{R}\tau} \right) e^{-i\omega\tau}

이 상관 함수는 밀도 행렬의 정상 상태 한계를 포함하므로, 몰로 삼중항이 정상 상태 해에서도 형광 빛의 스펙트럼으로 남아 있음을 알 수 있다.

임의의 두 상태 시스템은 2레벨 원자로 모델링될 수 있다. 초전도 루프는 루프를 통과하는 자기 선속을 생성하여 인공 원자의 역할을 할 수 있다.^[5] 이 시스템에 대한 해밀토니안은 다음과 같다.

:

\hat{H} = \hbar \sqrt{\omega^{2}_{0} + \epsilon^{2}}\frac{\hat{\sigma}_{z}}{2}

(여기서

\hbar \epsilon = 2I_{p}\delta\Phi

)

이는 원자와 1차원 전자기파 간의 쌍극자 상호작용을 모델링한다. 형광이 몰로 삼중선으로 스펙트럼에 나타난다는 사실은 실제 2레벨 원자와 유사함을 보여준다.

인공 원자는 양자 간섭 현상을 탐구하는 데 사용되며, 압착광을 연구하는 데 유용하다. 2016년 D.M. 토일리 외 연구진은 압착광을 생성하여 인공 원자에서 공명 형광을 감지하는 실험을 수행했다.^[6] 이 연구는 공명 형광이 압착광에 대한 큐비트 판독을 지원할 수 있음을 보여준다.

양자점은 양자 광학 시스템에 자주 사용되는 반도체 나노 입자이다. 양자점을 광학 마이크로캐비티에 배치하여 2-레벨 시스템으로 작동시킬 수 있다. 2007년 뮐러 등은 단일 자기 조립 양자점에서 공명 형광을 관찰했다.^[7]

2007년, G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen, V. Sandoghdar는 단일 원자 대신 고체에 포함된 염료 분자에서 2레벨 시스템을 재현하여 공명 형광을 관찰하는 효율적인 방법을 개발했다.^[8]

2. 2. 전자기장과의 상호작용

전자기장은 2준위 시스템의 에너지 준위 간 전이를 유도한다. 전자기장의 세기가 약할 때는 흡수 스펙트럼이 로렌츠 곡선 형태를 띤다. 전자기장의 세기가 강할 때는 라비 진동이 발생하며, 몰로 삼중항과 같은 복잡한 스펙트럼 구조가 나타난다.

일반적으로 전자기장을 포함하는 광자는 단색 레이저를 사용하여 2준위 원자에 가해진다. 2준위 원자는 원자가 두 가지 가능한 상태(전자가 바닥 상태 또는 여기 상태)에서 발견될 수 있는 특정 유형의 2상태 시스템이다. 많은 실험에서 리튬 원자가 사용되는데, 이는 리튬 원자가 단일 전자의 여기 상태가 충분히 큰 에너지 간격으로 분리되어 전자가 더 높은 여기 상태로 점프할 가능성을 상당히 줄이기 때문이다. 원자가 여기되면 여기 상태와 바닥 상태 사이의 에너지 차이와 동일한 에너지를 가진 광자를 방출한다. 이 방출의 메커니즘은 원자의 자발적 붕괴이며, 방출된 광자는 임의의 방향으로 방출된다.^[2]

단색 레이저의 전자기장 역학은 2준위 원자를 ħω의 에너지 분리를 갖는 두 에너지 고유 상태를 가진 스핀-1/2 시스템으로 취급함으로써 도출할 수 있다. 원자의 역학은 블로흐 구에 작용하는 세 개의 회전 연산자로 설명할 수 있다. 시스템의 에너지는 원자와 장 사이의 전기 쌍극자 상호 작용을 통해 완전히 설명되며, 결과적인 해밀토니안은 다음과 같다.

:

\hat{H} = \frac{1}{2}\int(\epsilon_{0}\hat{\vec{E}}^{2}(\vec{r},t)+\frac{1}{\mu_{0}}\hat{\vec{B}}^{2}(\vec{r},t))d^{3}x + \hbar \omega_{0} \hat{R_{k}}(t) + 2\omega_{0}\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}(0,t)\hat{R_{j}}(t)

.

전자기장을 양자화한 후, 하이젠베르크 방정식과 맥스웰 방정식을 사용하여 운동 방정식과 장의 소멸 연산자를 찾을 수 있다.

:

\dot{\hat{R}}_{k}(t) = -2\beta(\hat{R}_{k}(t) + \frac{1}{2}) - (\omega_{0}/\hbar)\{[\hat{b}(t) +\hat{b}^{\dagger}(t)]\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(\vec{r},t) + H.c.\}

:

\dot{\hat{b}}(t)=(-i\omega_{0}-\beta+i\gamma)\hat{b}(t)-(\beta + i \gamma)\hat{b}^{\dagger}(t)+2(\omega_{0}/\hbar)[\hat{R}_{k}(t)\vec{\mu}\cdot\hat{\vec{A}}^{(+)}_{free}(0,t) + H.c.]

,

여기서

\beta

와

\gamma

는 방정식을 단순화하는 데 사용되는 주파수 매개변수이다.

여기된 전자가 임의로 바닥 상태로 붕괴되어 광자를 방출하는 '''자발적 방출'''은, 전자기장이 원자의 상태에 결합되고 원자는 붕괴하기 전에 단일 광자만 흡수할 수 있으므로, 가장 기본적인 경우는 장이 단일 광자만 포함하는 경우이다. 따라서 자발적 붕괴는 원자의 여기 상태가 장의 진공 포크 상태로 광자를 다시 방출할 때 발생한다.

:

|e\rangle\otimes|\{0\}\rangle \Rightarrow |g\rangle\otimes|\{1\}\rangle

.

이 과정에서 위 연산자의 기대값의 붕괴는 다음 관계를 따른다.

:

\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + \frac{1}{2} = [\langle\hat{R}_{k}(0)\rangle + \frac{1}{2}]e^{-2\beta t}

,

:

\langle\hat{b}_{s}(t)\rangle = \langle \hat{b}_{s}(0)\rangle e^{(-\beta + i\gamma)t}

.

따라서 원자는 지수적으로 붕괴하고 원자 쌍극자 모멘트는 진동한다. 쌍극자 모멘트는 장의 변동으로 인한 원자 에너지 준위의 변화인 람 시프트로 인해 진동한다.

광자가 많은 장에서 형광을 살펴보는 것은 훨씬 더 일반적인 경우이기 때문에 필수적이다. 이 경우 레이저에서 방출되는 여기 장은 코히어런트 상태

|\{v\}\rangle

의 형태이다. 결과적으로, 지연 시간에 대한 전기장의 기대값을 찾을 수 있다.

:

\langle \hat{\vec{E}}^{(-)}(\vec{r},t)\cdot \hat{\vec{E}}^{(+)}(\vec{r},t)\rangle = \left( \frac{\omega_{0}^{2}}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}}\right)^{2} \left(\frac{\mu^{2}}{r^{2}} - \frac{(\vec{\mu}\cdot \vec{r})^{2}}{r^{4}}\right) \times \langle \hat{b}_{s}^{\dagger}\left( t-\frac{r}{c} \right) \hat{b}_{s}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle = \left(\frac{\omega_{0}^{2} \mu \sin\psi}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}r}\right)^{2}[\langle\hat{R}_{k}\left(t - \frac{r}{c}\right)\rangle + \frac{1}{2}]

,

여기서

\psi

는

\hat{\mu}

와

\hat{r}

사이의 각도이다.

t \Rightarrow \infty

일 때,

:

\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + 1/2 \Rightarrow \frac{\frac{1}{4}\Omega^{2}}{\frac{1}{2}\Omega^{2} + \beta^{2} + (\gamma + \omega_{1} - \omega_{0})^{2}}

.

\Omega

이 라비 진동수이므로, 이는 간섭계에서 블로흐 구 주위의 스핀 상태 회전에 비유할 수 있다.

공명 형광 연구를 쉽게 하기 위해 분석할 수 있는 몇 가지 제한이 있다. 첫 번째는 '''약한 장 한계'''와 관련된 근사치로, 2준위 원자에 결합된 장의 제곱의 절댓값인 라비 진동수가 원자의 자발적인 방출률보다 훨씬 작다. 이는 원자의 여기 상태와 원자의 바닥 상태 간의 개체 수 차이가 시간에 거의 영향을 받지 않는다는 것을 의미한다.^[3]

시간 주기가 자발적인 붕괴 시간보다 훨씬 큰 한계를 고려하면, 빛의 간섭성은 다음과 같이 모델링할 수 있다.

:

\rho_{ab}(t) = \frac{-i(\Omega_{R}/2)e^{-i\nu t}}{i(\omega - \nu) + \Gamma/2} [\rho_{aa}(0)-\rho_{bb}(0)]

, 여기서

\Omega_{R}

은 구동장의 라비 진동수이고

\Gamma

는 원자의 자발적 붕괴율이다.

전기장의 양의 주파수 성분을 살펴보면,

:

\langle \vec{E}^{(+)}(\vec{r},t)\rangle = \frac{\omega^{2}\mu \sin\psi}{4\pi\epsilon_{0}c^{2}|\vec{r}|} \hat{x} \langle \sigma_{-}(t-\frac

{c})\rangle

방출된 장은 방향의 차이를 제외하고는 흡수된 장과 동일하며, 그 결과 방출된 장의 스펙트럼은 흡수된 장의 스펙트럼과 동일하다. 2준위 원자는 구동된 발진기처럼 정확하게 동작하며 구동장이 원자에 계속 결합되어 있는 한 광자를 계속 산란시킨다.

약한 장 근사는 두 시간 상관 함수에 접근하는 데 사용된다. 약한 장 한계에서 상관 함수는 다음과 같다.

:

\langle \hat{b}_{s}^{\dagger}(t)\hat{b}_{s}(t+\tau) \rangle = \frac{1}{4} \frac{\Omega^{2}e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})\tau}}{\beta^{2}(1+\theta^{2})} \left (1-\frac{\Omega^{2}}{\frac{1}{2}\Omega^{2} + \beta^{2}(1+\theta^{2})} \right) + \frac{\Omega^{4}e^{-\beta|\tau|} e^{i(\omega_{0}-\omega_{1})\tau}}{8\beta^{4}\theta(1+\theta^{2})^{2}} \times [\sin(\beta\theta|\tau|) + \theta \cos(\beta\theta\tau)]

as

t \Rightarrow \infty

.

위 식에서

t \Rightarrow \infty

가 되면 상관 함수는 더 이상 시간에 의존하지 않고

\tau

에 의존하게 된다.

\tau \Rightarrow \infty

가 되면 0으로 수렴하는 항이 식에 존재한다.

상관 함수 연구는 양자 광학 연구에 매우 중요하며, 상관 함수의 푸리에 변환은 에너지 스펙트럼 밀도이기 때문이다. 따라서 2시간 상관 함수는 주어진 시스템의 에너지 스펙트럼을 계산하는 데 유용한 도구이다.

2시간 상관 함수는

t \Rightarrow \infty

일 때

\tau

에 의존하는 것으로 나타난다. 이러한 함수는 변환을 계산하여 스펙트럼 밀도

S(t,\omega)

를 찾는 데 사용할 수 있다.

:

S (t,\omega) = K \int\limits_{0}^{\infty}d\tau g(t-\tau,\tau)e^{i(\omega - \omega_{1})\tau} + c.c

,

여기서 K는 상수이다. 스펙트럼 밀도는 주어진 시간

t

에서 주파수

\omega

의 광자 방출 속도로 볼 수 있다.

공명 형광의 스펙트럼 밀도와 관련된 상관 함수는 전기장에 의존한다. 상수 K가 결정되면 결과는 다음과 같다.

:

S(\vec{r},\omega_{0}) = \frac{1}{\pi} Re \int\limits_{0}^{\infty}d\tau\langle E^{(-)}(\vec{r},t)E^{(+)}(\vec{r},t+\tau)\rangle e^{i\omega_{0}\tau}

이는

\langle E^{(-)}(\vec{r},t)E^{(+)}(\vec{r},t+\tau)\rangle = I_{0}(\vec{r})\langle \sigma_{+}(t)\sigma_{-}(t+\tau)\rangle

에 의해 강도와 관련이 있다.

\Omega_{R} \ll \frac{\Gamma}{4}

인 약한 장의 경우, 전력 스펙트럼은 다음과 같이 결정될 수 있다.

:

S(\vec{r},\omega_{0}) = I_{0}(\vec{r}) \left(\frac{\Omega_{R}}{\Gamma}\right)^{2} \delta(\omega-\omega_{0})

.

강한 장의 경우, 전력 스펙트럼은 다음과 같다.

:

S(\vec{r},\omega_{0}) = \frac{I_{0}(\vec{r})}{8\pi}\left[\frac{3\Gamma/4}{(\omega-\Omega_{R}-\omega_{0})^{2} + (3\Gamma/4)^{2}} + \frac{\Gamma}{(\omega-\omega_{0})^{2} + (\Gamma/2)^{2}} + \frac{3\Gamma/4}{(\omega + \Omega_{R}-\omega_{0})^{2} + (3\Gamma/4)^{2}} \right]

.

2. 2. 1. 라비 진동

원자에 전기장을 걸어주면 원자는 라비 진동을 하게 된다. 2개의 에너지 준위를 가진 원자를 가정하면, 원자는 바닥상태와 들뜬상태를 라비 진동수에 따라 진동하게 된다. 가해주는 전기장의 세기가 약할 경우, 이 라비 진동의 진동 주기가 여기된 원자가 붕괴하기까지 걸리는 시간보다 길어져 라비 진동에 의한 영향이 미약해지고, 따라서 일반적인 로렌츠 peak을 갖게 된다. 하지만 전기장의 세기가 충분히 커져 라비 진동의 주기가 원자가 붕괴하기까지 걸리는 시간보다 짧아지면, 여기된 원자가 바닥상태로 미처 떨어지기도 전에 또 다른 원자가 라비 진동에 의해 들뜬 상태가 되는 등 바닥상태와 들뜬 상태의 전환에 라비 진동수에 해당하는 교란이 생기게 된다. 결국 로렌츠 peak에 라비 진동수 만큼의 추가적인 봉우리가 생기게 된다.

2. 2. 2. 몰로 삼중항 (Mollow triplet)

원자에 강한 전자기장을 걸어주면 형광 빛의 방사 스펙트럼에서 단일 피크가 아닌, 세 개의 피크가 나타나는 현상이 발생한다. 이를 몰로 삼중항이라고 한다. 중앙 피크는 원래의 공명 주파수에 해당하며, 양쪽의 측대역(sideband) 피크는 라비 진동수에 의해 분리된다. 이러한 현상은 라비 진동이 원자의 쌍극자 모멘트를 변조하여 해밀토니안의 특정 고유 상태 축퇴를 분할하기 때문에 발생하며, 동적 스타크 분할이라고도 불린다.

몰로 삼중항에서 측대역 피크는 중앙 피크와 다른 폭을 가진다. 라비 진동수가 원자의 자발적 붕괴 속도보다 훨씬 큰 강한 장 한계에서, 중앙 피크는 Γ|감마^영어/2의 폭을, 측대역 피크는 3Γ|감마^영어/4의 폭을 갖는다. 여기서 Γ|감마^영어는 원자의 자발적 방출 속도이다.

두 시점 상관 함수를 이용한 정상 상태 해는 다음과 같다.

:

\langle \sigma_{+}(0)\sigma_{-}(\tau)\rangle = \frac{1}{4} \left( e^{-\frac{\Gamma}{2}\tau} + \frac{1}{2}e^{-\frac{3\Gamma}{4}\tau}e^{-i\Omega_{R}\tau}+\frac{1}{2}e^{-\frac{3\Gamma}{4}\tau}e^{i\Omega_{R}\tau} \right) e^{-i\omega\tau}

.

이 상관 함수는 밀도 행렬의 정상 상태 한계를 포함하며, 스펙트럼이 0이 아니므로 몰로 삼중항이 정상 상태에서도 형광 빛의 스펙트럼으로 나타남을 보여준다.

2. 3. 자발 방출

들뜬 상태의 원자는 외부 전자기장 없이도 자발적으로 빛을 방출하며 바닥 상태로 전이한다. 이는 원자가 여기 상태에서 바닥 상태로 떨어지면서, 두 상태 간의 에너지 차이와 동일한 에너지를 가진 광자를 방출하는 현상이다. 방출되는 광자는 임의의 방향으로 방출된다.^[2]

자발적 방출은 원자의 여기 상태가 장의 진공 포크 상태로 광자를 다시 방출하면서 발생한다. 이 과정은 아래의 식으로 표현될 수 있다.

:

\langle \hat{R}_{k}(t)\rangle + \frac{1}{2} = [\langle\hat{R}_{k}(0)\rangle + \frac{1}{2}]e^{-2\beta t}

:

\langle\hat{b}_{s}(t)\rangle = \langle \hat{b}_{s}(0)\rangle e^{(-\beta + i\gamma)t}

위 식에서 볼 수 있듯이, 원자는 지수적으로 붕괴하고 원자 쌍극자 모멘트는 진동한다. 쌍극자 모멘트의 진동은 장의 변동으로 인한 원자 에너지 준위의 변화, 즉 람 시프트 때문에 발생한다.

자발 방출은 공명 형광의 중요한 메커니즘 중 하나이다.^[2]

3. 공명 형광의 종류

공명 형광은 시스템과 전자기장의 특성에 따라 다양한 형태로 나타난다.

2준위 원자에 약한 전자기장을 가하면, 원자는 마치 구동된 발진기처럼 작동하여 광자를 계속 산란시키며, 흡수 스펙트럼은 로렌츠 곡선 형태를 띤다. 반면, 강한 전자기장 하에서는 단일 피크 대신 여러 개의 피크가 나타나는 몰로 삼중항(Mollow triplet) 현상이 발생하는데, 이는 라비 진동이 원자의 쌍극자 모멘트를 변조하여 해밀토니안의 특정 고유 상태 축퇴를 분할하기 때문이다.

추가적인 자기장이 존재할 경우, 제만 효과에 의해 에너지 준위가 분리되어 또 다른 공명 조건이 발생한다. 이를 이중 공명이라고 하며, 란데 g-인자를 측정하는 데 사용된다.^[4]

3. 1. 약한 장에서의 공명 형광

2준위 원자에 전자기장을 가하면, 원자는 구동된 발진기처럼 작동하여 구동장이 계속 결합되어 있는 한 광자를 계속 산란시킨다.^[3] 이 과정에서 흡수 스펙트럼은 로렌츠 곡선 형태를 띤다.

전기장이 원자에 가해지면 원자의 쌍극자는 원자의 고유 진동수가 아닌 구동 주파수에 따라 진동한다. 방출된 장은 방향의 차이를 제외하고는 흡수된 장과 동일하며, 그 결과 방출된 장의 스펙트럼은 흡수된 장의 스펙트럼과 동일하다.

3. 2. 강한 장에서의 공명 형광

전자기장의 세기가 강할 때, 원자에 가해지는 형광 빛의 방사 스펙트럼에서는 단일 피크 대신 여러 개의 피크가 나타나는 몰로 삼중항(Mollow triplet) 현상이 발생한다. 이는 라비 진동이 원자의 쌍극자 모멘트를 변조하여 해밀토니안의 특정 고유 상태 축퇴를 분할하기 때문이다. 이를 동적 스타크 분할이라고도 한다.

몰로 삼중항에서 측대역(sideband) 피크는 중앙 피크와 다른 폭을 가진다. 라비 진동수가 원자의 자발적 붕괴 속도보다 훨씬 큰 강한 장 한계에서, 중앙 피크의 폭은 Γ/2 이고 측대역 피크의 폭은 3Γ/4 이다. 여기서 Γ는 원자의 자발적 방출 속도를 의미한다.

정상 상태 해에서는 두 시점 상관 함수를 통해 몰로 삼중항이 형광 빛의 스펙트럼으로 유지됨을 확인할 수 있다. 상관 함수 연구는 양자 광학 연구에서 중요하며, 상관 함수의 푸리에 변환은 에너지 스펙트럼 밀도이기 때문에 주어진 시스템의 에너지 스펙트럼을 계산하는 데 유용하다.

강한 장에서 전력 스펙트럼은 다음과 같이 나타낼 수 있다.

:

이 식에서 ω = ω₀ 에서 중앙 피크가, ω = ω₀ ± Ω_R 에서 측대역 피크가 나타나며, 각 피크의 폭은 위에서 설명한 바와 같다.

3. 3. 이중 공명 (Double Resonance)

자기장이 추가로 가해지면 제만 효과에 의해 에너지 준위가 분리되어, 또 다른 공명 조건이 발생한다.^[4] 이를 통해 란데 g-인자를 측정할 수 있다.

4. 공명 형광의 활용

공명 형광은 다양한 분야에서 활용된다.

분광학: 발광 측정법은 흡수법보다 감도가 높아 바닥 상태에 있는 원자의 상대 농도를 측정하는 데 효과적이다. 수소, 산소, 황 등의 농도 측정에 사용되며, OH기 농도 측정에도 활용된다.^[13] 레이저 유도 형광은 라디칼이나 준안정 원자의 농도를 측정하고 광화학 스모그 연구 등에 응용된다.^[13]
양자 광학 및 양자 정보 처리: 양자점과 같은 2준위 원자를 레이저 형태의 전기장에 연결하여 큐비트를 생성하고, 양자 컴퓨터를 만드는 데 활용된다. 공명 형광은 주로 원자의 결맞는 제어에 사용된다.^[13]
인공 원자: 초전도 루프와 같이 임의의 두 상태 시스템을 2레벨 원자로 모델링하여 "인공 원자"로 묘사하고, 양자 간섭 현상 및 압착광 연구에 활용한다.^[5]
반도체 양자점: 광학 마이크로캐비티에 배치된 양자점은 2준위 시스템으로 동작하며, 공명 형광 관찰에 사용된다.^[7]
분자 결합: 고체에 포함된 염료 분자에서 2준위 시스템을 재현하여 단일 분자에 대한 공명 형광을 관찰하는 데 활용된다.^[8]

4. 1. 분광학 (Spectroscopy)

발광 측정법은 흡수법보다 감도가 높아 바닥 상태에 있는 원자의 상대 농도를 측정하는 데 효과적이다. 일반적으로 1 cm³ 속에 100여 개의 원자가 있으면 측정이 가능하다. 발광 측정은 수소, 산소, 황 등의 농도 측정에 사용된다.^[13]

OH기의 농도 측정에는 OH의 들뜬 상태에서 나오는 300 nm 부근의 발광을 조사하여 OH의 형광을 측정하는 방법이 사용되는데, 이 역시 원자 농도 측정을 닮았으므로 공명형광이라고 한다. 파장 가변 색소 레이저를 이용하여 형광을 유도하는 레이저 유도 형광은 라디칼이나 준안정 원자의 농도를 측정할 수 있으며, 광화학 스모그 연구 등 여러 분야에서 응용된다.^[13]

4. 2. 양자 광학 및 양자 정보 처리

양자점과 같은 2준위 원자를 레이저 형태의 전기장에 연결함으로써 효과적으로 큐비트를 생성할 수 있다. 큐비트 상태는 2준위 원자의 들뜬 상태와 바닥 상태에 해당한다. 전자기장의 조작을 통해 원자의 동역학을 효과적으로 제어할 수 있으며, 이를 사용하여 양자 컴퓨터를 만들 수 있다. 공명 형광은 주로 원자의 결맞는 제어에 사용된다.^[13] 이 목표 달성을 가로막는 가장 큰 장벽은 원자를 진정으로 제어하는 데 실패한다는 점이다. 예를 들어, 자발적인 붕괴의 진정한 제어와 장의 복원성은 2준위 원자가 큐비트로 실제로 사용되기 전에 극복해야 할 큰 문제들이다.

4. 3. 인공 원자 (Artificial Atom)

임의의 두 상태 시스템은 2레벨 원자로 모델링될 수 있다. 이는 많은 시스템을 "인공 원자"로 묘사하게 한다. 예를 들어, 초전도 루프는 루프를 통과하는 자기 선속을 생성할 수 있으며, 전류가 시계 방향인지 반시계 방향인지에 따라 루프를 통해 자기 선속을 유도할 수 있으므로 인공 원자의 역할을 할 수 있다.^[5]

이 시스템에 대한 해밀토니안은

\hat{H} = \hbar \sqrt{\omega^{2}_{0} + \epsilon^{2}}\frac{\hat{\sigma}_{z}}{2}

로 표현되며, 여기서

\hbar \epsilon = 2I_{p}\delta\Phi

이다. 이는 원자와 1차원 전자기파 간의 쌍극자 상호작용을 모델링한다. 형광이 몰로 삼중선으로 스펙트럼에 나타난다는 사실, 즉 실제 2레벨 원자와 정확히 일치한다는 점에서 이는 실제로 실제 2레벨 원자와 유사하다는 것을 쉽게 알 수 있다.

이러한 인공 원자는 종종 양자 간섭 현상을 탐구하는 데 사용된다. 이를 통해 보다 정확한 측정을 생성하는 것으로 알려진 압착광을 연구할 수 있다. 일반적인 2레벨 원자에서 압착광의 공명 형광을 탐구하는 것은 어렵다. 전자기장의 모든 모드를 압착해야 하지만, 이는 쉽게 달성할 수 없기 때문이다. 인공 원자에서는 가능한 필드 모드의 수가 현저히 제한되어 압착광을 더 쉽게 연구할 수 있다. 2016년 D.M. 토일리 외 연구진은 두 개의 초전도 파라메트릭 증폭기를 사용하여 압착광을 생성한 다음, 압착광으로부터 인공 원자에서 공명 형광을 감지하는 실험을 수행했다.^[6] 그들의 결과는 이 현상을 설명하는 이론과 강력하게 일치했다. 이 연구의 의미는 공명 형광이 압착광에 대한 큐비트 판독을 지원할 수 있다는 것이다. 이 연구에 사용된 큐비트는 알루미늄 트랜스몬 회로였으며, 이후 3차원 알루미늄 공동에 연결되었다. 공동의 공명을 튜닝하는 데 도움을 주기 위해 추가적인 실리콘 칩이 공동에 도입되었다. 발생한 디튜닝의 대부분은 시간이 지남에 따라 큐비트의 퇴화로 인한 결과였다.

4. 4. 반도체 양자점 (Semiconductor Quantum Dot)

양자점은 양자 광학 시스템에 자주 사용되는 반도체 나노 입자이다. 광학 마이크로캐비티에 배치된 양자점은 2준위 시스템으로 동작한다. 이 과정에서 양자점은 캐비티에 배치되어 진공장과 결합된 양자점의 가능한 에너지 상태의 이산화를 허용한다. 그런 다음 진공장은 여기장으로 대체되고 공명 형광이 관찰된다.^[7]

2007년 뮐러 등은 단일 자기 조립 양자점에서 공명 형광을 관찰했다.^[7] 이 실험에서 연구진은 캐비티의 두 거울 사이에 성장한 양자점을 사용했다. 따라서 양자점은 캐비티에 배치된 것이 아니라 그 안에서 생성되었다. 그런 다음 강한 평면 편광 튜닝 가능한 연속파 레이저를 양자점에 연결하여 양자점의 공명 형광을 관찰할 수 있었다. 연구진은 양자점 여기와 더불어 마이크로-PL 설정을 사용하여 방출된 광자를 수집했다. 이를 통해 형광에서 방출된 광자를 수집하면서 양자점의 바닥 상태를 공명 방식으로 일관되게 제어할 수 있었다.

4. 5. 분자 결합 (Coupling to Molecules)

2007년, G. Wrigge, I. Gerhardt, J. Hwang, G. Zumofen, V. Sandoghdar는 단일 원자에서 전형적으로 관찰되는 것과 달리 전체 분자에 대한 공명 형광을 관찰하는 효율적인 방법을 개발했다.^[8]

전기장을 단일 원자에 결합시키는 대신, 고체에 포함된 염료 분자에서 2준위 시스템을 재현할 수 있었다.

이들은 튜닝 가능한 염료 레이저를 사용하여 샘플의 염료 분자를 여기(들뜸)시켰다. 한 번에 하나의 소스만 가질 수 있었기 때문에 실제 데이터에 대한 샷 노이즈(shot noise)의 비율이 평소보다 훨씬 높았다. 이들이 여기시킨 샘플은 디벤잔트라센을 도핑(불순물 첨가)한 슈폴스키 매트릭스였다. 결과의 정확성을 향상시키기 위해 단일 분자 형광 여기 분광법이 사용되었다. 공명을 측정하는 실제 과정은 레이저 빔과 분자에서 산란된 광자 간의 간섭을 측정하는 것이었다. 따라서 레이저가 샘플 위를 지나가면서 여러 광자가 다시 산란되어 결과적으로 나타나는 전자기장의 간섭을 측정할 수 있었다. 이 기술의 개선점은 고체 침지 렌즈 기술을 사용했다는 것이다. 이는 굴절률이 큰 물질로 채워져 있어 일반 렌즈보다 훨씬 높은 수치 구경을 가진 렌즈이다. 이 시스템에서 공명 형광을 측정하는 데 사용된 기술은 원래 물질 내의 개별 분자를 찾기 위해 설계되었다.

5. 전망

공명 형광은 미래 기술, 특히 양자 기술 발전에 중요한 역할을 할 것으로 기대된다. 공명 형광은 주로 원자의 결맞는 제어에 사용된다. 양자점과 같은 2준위 원자를 레이저 형태의 전기장에 연결함으로써 효과적으로 큐비트를 생성할 수 있다. 큐비트 상태는 2준위 원자의 들뜬 상태와 바닥 상태에 해당하며, 전자기장 조작을 통해 원자의 동역학을 효과적으로 제어할 수 있다. 이러한 큐비트 제어 기술의 발전은 양자 컴퓨터 개발을 가속화할 수 있다.

하지만, 이 목표 달성을 위해서는 몇 가지 어려움이 있다. 예를 들어, 자발적인 붕괴의 진정한 제어와 장의 복원성은 2준위 원자가 큐비트로 실제로 사용되기 전에 극복해야 할 큰 문제들이다.

참조

_[1] 논문 Theory of resonance fluorescence https://journals.aps[...] 1976-06
_[2] 서적 Introduction to Quantum Optics https://archive.org/[...] Cambridge University Press 2004
_[3] 서적 Quantum Optics https://archive.org/[...] Cambridge University Press 1997
_[4] 서적 Introduction to Quantum Optics https://archive.org/[...] Cambridge University Press 2010
_[5] 논문 Resonance Fluorescence of a Single Artificial Atom 2010-02-12
_[6] 논문 Resonance Fluorescence from an Artificial Atom in Squeezed Vacuum 2016-07-11
_[7] 논문 Resonance Fluorescence from a Coherently Driven Semiconductor Quantum Dot in a Cavity 2007-11-01
_[8] 논문 Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence 2007-12-16
_[9] 서적 Quantum optics 2006
_[10] 웹사이트 Fluorescence-and-phosphorescence http://www.britannic[...]
_[11] 웹인용 보관된 사본 http://qwiki.stanfor[...] 2009-03-19
_[12] 서적 Statistical Methods in Quantum Optics I: Master Equations and Fokker-Planck Equations 1999
_[13] 웹사이트 깨진 링크 http://www.encyber.c[...]

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