홀-에루 공정
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1. 개요
홀-에루 공정은 1886년 찰스 마틴 홀과 폴 에루에 의해 독립적으로 개발된 알루미늄 제련 기술이다. 이 공정은 진공 상태에서 나트륨이나 칼륨으로 알루미늄을 생산하는 기존 방식보다 훨씬 경제적이고 효율적인 방식으로, 알루미늄을 금속에서 저렴한 상품으로 만드는 데 기여했다. 홀-에루 공정은 용융된 빙정석에 산화알루미늄을 녹여 탄소 전극으로 전기 분해하는 방식으로 진행되며, 많은 에너지를 소비하고 탄소 전극의 소모로 인해 이산화탄소를 발생시키는 문제점을 가지고 있다. 최근에는 비소모성 전극 개발, 습식 전해 제련, 염화 알루미늄 활용 등 에너지 효율을 높이고 탄소 배출을 줄이기 위한 다양한 기술 개발이 이루어지고 있다.
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| 홀-에루 공정 | |
|---|---|
| 개요 | |
 | |
| 발명가 | 폴 루이 투생 에루 찰스 홀 |
| 발명 년도 | 1886년 (폴 에루) 1886년 (찰스 홀) |
| 사용 분야 | 알루미늄 생산 |
| 공정 원리 | |
| 주요 반응물 | 산화 알루미늄(Al₂O₃) 탄소(C) |
| 전해액 | 빙정석(Na₃AlF₆) |
| 전극 | 양극: 탄소 전극 음극: 탄소 전극 (전해조 바닥) |
| 전해질 온도 | 940 ~ 980 °C |
| 전압 | 4 ~ 5 V |
| 전류 | 100 ~ 300 kA |
| 주요 반응 | 2Al₂O₃ + 3C → 4Al + 3CO₂ |
| 공정 상세 | |
| 원료 | 보크사이트 |
| 용융 | 산화 알루미늄을 빙정석에 용해 |
| 전해 | 용융된 혼합물을 전기 분해 |
| 생성물 | 순수한 알루미늄 |
| 부산물 | 이산화 탄소(CO₂) |
| 환경 영향 | |
| 주요 배출 물질 | 이산화 탄소(CO₂) 과불화탄소(PFCs) (CF₄, C₂F₆) |
| 지구 온난화 지수 | 이산화 탄소 배출량에 따라 증가 |
| 기타 | |
| 관련 용어 | 전해 산화 알루미늄 빙정석 탄소 전극 |
2. 역사
홀-에루 공정은 1886년 미국의 화학자 찰스 마틴 홀[8]과 프랑스의 폴 에루[9]에 의해 거의 동시에 독립적으로 발명되었다. 홀과 에루는 모두 당시 22세였다. 홀은 그의 누이 줄리아 브레이너드 홀의 도움을 받았다고 알려져 있다.[10] 1888년, 홀은 피츠버그에 최초의 대규모 알루미늄 생산 공장을 설립했는데, 이 공장은 후에 알코아(Alcoa)가 되었다.
홀-에루 법에서는 먼저 빙정석(현재는 형석에서 합성할 수 있는 육불화알루민산나트륨의 합성품이 사용되고 있다)과 불화나트륨을 전해로에 넣고 약 1000°C에서 용융시킨다. 그리고 보크사이트에서 바이어 법으로 99.95%까지 정련된 산화 알루미늄을 약 5% 넣어 용해시키고, 탄소 전극으로 전기분해를 실시한다. 분해된 알루미늄은 녹아 음극에 고이고, 산소는 양극과 반응하여 이산화탄소가 된다. 하지만 800°C 이상에서는 탄소 전극과 더 반응하여 일산화탄소가 된다.
홀-에루 공정 이전에는 광석을 나트륨이나 칼륨과 함께 진공 상태에서 가열하여 원소 상태의 알루미늄을 생산했다. 이 방법은 복잡하고 당시 매우 비쌌던 재료를 소모했기 때문에, 19세기 초 알루미늄 생산 비용은 매우 높아 금이나 백금보다도 비쌌다.[6] 1855년 1855년 만국 박람회에서 알루미늄 막대가 프랑스 왕관 보석과 함께 전시되었고, 프랑스의 나폴레옹 3세 황제는 가장 귀한 손님을 위해 알루미늄 식기 세트를 따로 마련했다고 한다. 워싱턴 D.C.의 워싱턴 기념탑 꼭대기 장식/피뢰침 재료로 알루미늄이 선택되었을 때에도 여전히 은보다 비쌌다.[7]
베르너 폰 지멘스의 실용적인 발전기 발명과 카를 요제프 바이어의 바이어법 개발은 홀-에루 공정의 상용화에 기여했다.[21][22][23]
1997년, 홀-에루 공정은 알루미늄 상업화에 대한 중요성을 인정받아 미국화학회(American Chemical Society)에 의해 국가역사화학랜드마크로 지정되었다.[13] 홀-에루 공정은 알루미늄을 귀금속이 아닌 값싼 상품으로 만드는 데 기여했다. 이는 휴고 융커스와 같은 선구자들이 알루미늄과 알루미늄-마그네슘 합금을 사용하여 수천 대의 금속 비행기를 제작하거나, 하워드 룬드가 알루미늄 낚시 보트를 제작하는 것을 가능하게 했다.[14]
3. 공정
이론 분해 전압은 약 1.10V이다. 실제로는 충분한 전류 밀도와 생산량을 얻고 알루미나를 녹이는 열을 공급하기 위해 약 3.9V의 전압이 공급된다.[30]
생성된 알루미늄은 일부가 전해층에 용해되어 이산화탄소와 반응, 산화알루미늄으로 되돌아가는 역반응이 일어난다. 이 역반응은 전류 효율 저하의 요인이 되므로, 홀-에루 법의 최대 전류 효율은 약 97% 정도로 여겨진다.[34]
홀-에루 법의 문제점은 용융 및 전해 분해에 많은 전력을 소비하는 점(알루미나 1t당 15000kWh)이다. 따라서 알루미늄은 “전기의 통조림”이라고 불리기도 한다.[32][33]
알루미늄 캔을 재활용하면 필요한 에너지는 홀-에루 법의 3%로 줄일 수 있다고 알려져 있지만, 실제로는 용융 시 공기 중의 질소와 반응하여 질화 알루미늄(AlN)으로 일부가 손실된다. 이 질화물은 용융 시 도가니 표면에 뜨므로 버려지지만, 공기 중의 수분과 서서히 반응하여 암모니아를 발생시킨다.
3. 1. 원리
순수 알루미늄은 수용액 상태에서 알루미늄염을 전기분해하여 생산할 수 없다. 왜냐하면 수소 이온이 순수 알루미늄을 쉽게 산화시키기 때문이다. 산화알루미늄(Al₂O₃)의 녹는점은 2072°C로 매우 높아[4] 전기분해가 비실용적이다. 홀-에루 공정에서는 알루미나(Al₂O₃)를 용융된 합성 빙정석(Na₃AlF₆)에 용해하여 녹는점을 낮추어 전기분해를 용이하게 한다.[1]
홀-에루 공정에서 탄소 전극(코크스)[2]에서 다음과 같은 반응이 일어난다.
전체 반응: Al2O3 + 3C → 2Al + 3CO
하지만 실제로는 양극에서 CO보다 훨씬 더 많은 CO2가 생성된다.
순수한 플루오르화나트륨(빙정석)의 녹는점은 1009°C이다. 소량의 알루미나가 녹아 있으면 녹는점이 약 1000°C로 낮아진다. 빙정석은 낮은 녹는점 외에도 알루미나를 잘 용해하고, 전기를 잘 전도하며, 알루미나보다 높은 전압에서 전기분해적으로 해리되고, 알루미늄보다 밀도가 낮아 전해질로 사용된다.[1]
플루오르화알루미늄(AlF3)은 일반적으로 전해질에 첨가된다. NaF/AlF3의 비율을 빙정석 비율이라고 하며, 순수한 빙정석에서는 3이다. 산업 생산에서는 녹는점을 더 낮추기 위해 AlF3를 첨가하여 빙정석 비율을 2~3으로 만들어 전해가 940°C~980°C에서 일어나도록 한다. 950°C~1000°C에서 액체 알루미늄의 밀도는 2.3 g/ml이다. 용융 알루미늄이 전해질로부터 분리되어 전해조 바닥에 제대로 침강되도록 전해질의 밀도는 2.1 g/ml 미만이어야 한다. AlF3 외에도 플루오르화리튬과 같은 다른 첨가제를 첨가하여 전해질의 여러 특성(녹는점, 밀도, 전도도 등)을 변경할 수 있다.[1]
혼합물은 100~300kA의 직류 저전압(5V 미만)을 통과시켜 전기분해한다. 이렇게 하면 음극에 액체 알루미늄이 석출되고, 알루미나의 산소는 양극의 탄소와 결합하여 대부분 이산화탄소를 생성한다.[1]
3. 2. 반응식
홀-에루 공정에서 탄소 전극에서 일어나는 반응은 다음과 같다.
; 음극
: Al³⁺ + 3 전자 → Al
; 양극
: O²⁻ + C → CO + 2 e⁻
; 전체 반응
: Al₂O₃ + 3 C → 2 Al + 3 CO
하지만 실제로는 양극에서 CO보다 훨씬 더 많은 CO₂가 생성된다.[1]
: 2 O²⁻ + C → CO₂ + 4 e⁻
: 2 Al₂O₃ + 3 C → 4 Al + 3 CO₂
3. 3. 전해조 운전
전해조는 용융된 물질이 굳지 않도록 24시간 가동된다. 전해조 내부 온도는 전기 저항을 통해 유지된다. 탄소 양극의 산화는 탄소 전극 소모와 이산화탄소 생성이라는 비용을 치르면서 전기 효율을 높인다.[1]
상온에서 고체 빙정석은 고체 알루미늄보다 밀도가 높지만, 약 1000°C에서는 액체 알루미늄이 용융된 빙정석보다 밀도가 높다. 알루미늄은 전해조 바닥으로 가라앉아 주기적으로 수집된다. 액체 알루미늄은 극고온 밸브와 펌프를 사용하지 않기 위해 1~3일마다 사이펀을 통해 전해조에서 제거된다. 알루미늄이 제거됨에 따라 전해조에 알루미나가 추가된다. 공장의 여러 전해조에서 수집된 알루미늄은 최종적으로 함께 용융되어 균일한 제품을 보장하고 금속판으로 만들어진다. 전해질 혼합물에는 발생하는 산소에 의한 양극 산화를 방지하기 위해 코크스가 뿌려진다.[1]
전해조는 양극에서 기체를 생성한다. 배기가스는 주로 양극 소모로 인한 CO2와 빙정석 및 용융제(AlF3)에서 나오는 불화수소(HF)이다. 현대 시설에서는 불화물이 전해조로 거의 완전히 재활용되므로 전기 분해에 다시 사용된다. 누출된 HF는 불화나트륨으로 중화될 수 있다. 미립자는 정전식 또는 백필터를 사용하여 포집된다. CO2는 일반적으로 대기 중으로 배출된다.[1]
전해조에서 용융 물질을 교반하면 제품의 빙정석 불순물이 증가하지만, 생산 속도는 높아진다. 적절히 설계된 전해조는 전기 분해 전류에 의해 유도되는 자기유체역학 힘을 이용하여 전해질을 교반할 수 있다. 비교반 정적 풀 전해조에서는 불순물이 금속 알루미늄 상단으로 상승하거나 하단으로 가라앉아 중간 영역에 고순도 알루미늄을 남긴다.[1]
3. 4. 전극
홀-에루 공정에서 사용되는 전극은 주로 코크스와 피치로 만들어진다. 전극 기술에는 죄더베리(Söderberg) 방식과 예비 소성(prebaked) 방식이 있다.
'''죄더베리(Söderberg)''' 방식은 전해조 상단에서 코크스와 피치로 만든 브리켓 형태의 재료를 지속적으로 보충하는 방식이다. 제련 과정에서 발생하는 열은 브리켓을 알루미나와 반응하는 데 필요한 탄소 형태로 소성하는 데 사용된다. 죄더베리 양극은 소성 과정에서 예비 소성 양극보다 더 많은 발암성 다환 방향족 탄화수소(PAH) 및 기타 오염 물질을 배출한다.[1]
'''예비 소성(prebaked)''' 양극은 별도의 대형 가스 연소로에서 고온으로 소성된 후 전해조에 설치된다. 컴퓨터로 제어되는 예비 소성 양극은 전해질 혼합물에 의한 저항을 줄여 효율을 높인다. 또한 양극 효과(아래 참조)의 위험이 낮지만, 전해조 건설 비용이 더 많이 들고 노동 집약적이다.[1]
음극은 코크스와 피치로 만들어지며, 전해조 용기 내벽을 구성한다. 음극은 양극보다 수명이 길어 2~6년마다 교체하며, 이 과정에서 전체 전해조 가동을 중지해야 한다.[1]
3. 5. 양극 효과 (Anode effect)
양극 효과는 양극 바닥에 기포가 과도하게 생성되어 서로 결합, 층을 형성하는 현상이다. 이는 전해질이 양극에 닿는 면적이 줄어들어 전지의 저항을 증가시킨다. 전해질과 양극의 접촉 면적이 줄어들면, 전류 밀도가 이 영역에만 집중되어 가열된다. 이로 인해 기체층이 가열, 팽창하여 전해질과 양극의 접촉면이 더욱 감소한다.[1]
양극 효과는 전지의 에너지 효율과 알루미늄 생산량을 감소시킨다. 또한, 상당량의 사불화탄소(CF₄) 생성을 유발하고, 일산화탄소(CO)의 생성을 증가시키며, 적은 양이지만 육불화에탄(C₂F₆)의 생성도 유발한다. 사불화탄소(CF₄)와 육불화에탄(C₂F₆)는 오존층을 파괴하는 클로로플루오로카본(CFCs)는 아니지만, 강력한 온실가스이다. 양극 효과는 주로 소더베르그 기술 전지에서 문제가 되며, 예열 전지에서는 그렇지 않다.[1]
4. 문제점 및 과제
홀-에루 공정은 알루미늄 생산에 필수적이지만, 다음과 같은 문제점과 과제를 안고 있다.
1. 높은 전력 소비:홀-에루 공정은 막대한 양의 전력을 소비한다. 알루미나 1톤을 생산하는 데 약 15,000kWh의 전력이 필요하며,[33] 이는 "전기의 통조림"이라고 불릴 정도이다.[32]
2. 탄소 배출 문제:
- 발전 과정: 대한민국은 전력 생산의 상당 부분을 석탄 화력 발전에 의존하고 있어, 알루미늄 생산 과정에서 발생하는 탄소 배출량 감축이 중요한 과제이다. 2012년 기준으로 알루미늄 1톤 생산 시 12.7톤의 이산화탄소가 배출되는 것으로 추산된다.[28]
- 양극 반응: 양극에서 탄소 전극이 소모되면서 이산화탄소(CO₂)가 발생하여 지구 온난화를 가속화한다.[34]
3. 전해조 문제:전해액의 부식성이 매우 강해 특수한 전해조 설계가 필요하다.[34] 용융제로 사용되는 불소 화합물은 부식성이 강해, 냉각하여 고체화한 불소 화합물 자체를 용기로 사용해야 할 정도이다.[34]
4. 전극 소모:양극의 탄소 전극은 산소와 반응하여 소모되므로 주기적인 교체가 필요하다.[34]
5. 에너지 효율 문제:높은 온도 유지, 전해액 부식성, 전극 소모 등의 문제로 인해 에너지 효율이 낮다. 이론 분해 전압의 약 4배에 달하는 전압이 필요하며, 전기 에너지 효율은 이론상의 1/4 수준에 불과하다.[34]
5. 새로운 기술 및 경쟁 기술
비소모성 전극 개발은 높은 온도와 부식성 때문에 매우 어렵다. 금속, 서멧, 세라믹의 3종류가 있으며, 금속은 도전성이 우수한 반면 세라믹은 부식이 적다. 서멧은 그 중간의 성질을 가진다.[35] 니켈, 구리, 철, 리튬 등 다양한 금속 및 그 산화물을 사용하여 개발이 진행되어 왔지만,[36] 충분한 도전성과 내식성을 겸비한 전극은 아직 실용화되지 못하고 있다.
알코아(Alcoa)는 탄소 전극을 비소모성 전극으로 대체하여 배출을 거의 제로에 가깝게 만드는 방법을 개발했다. 2018년에는 엘리시스(Elysis)에 알코아, 리오틴토(Rio Tinto), 애플과 캐나다, 퀘벡 주 정부가 총 1.44억달러를 투자했다. 2024년 실용화를 목표로 하고 있다.[37][38][39][40] ELYSIS가 개발한 전극에는 구리, 니켈, 철, 산소가 사용되며, 테르밋 반응을 방지하기 위한 감시 장치도 고안하고 있다.[41]
홀-에루 공정에서는 알루미나를 이온성 액체에 녹여 전기 분해하는 습식 전해 제련 방식도 연구된다. 이 과정은 공기 알루미늄 전지의 충전과 같다.[42] 후지색소(富士色素)가 공기 알루미늄 전지의 이차 전지화에 성공한 것을 비롯하여 관련 연구가 활발하다.
염화알루미늄(AlCl₃)을 합성하여 전기분해하는 방법도 있다.
:
이 방법은 홀-에루 공정보다 약 25% 적은 전력(9.6kWh/kg-Al)으로 가능하다. 탄소와 같은 탈산소제가 필요하지만,[43] 생물 유래 바이오카본을 사용할 수 있어 탄소중립을 실현하기 쉽다. 하지만 염소와 원료 불순물이 반응하여 유해한 염소 화합물이 생성되는 문제가 있다.[44]
전기를 사용하지 않고 탄소만으로 알루미늄을 환원하는 방법도 있다. 이론적으로는 2080°C까지 가열하면 가능하지만, 실현하기 어렵다.[45] 알루미늄의 탄화물, 염화물을 만드는 방법, 규산, 산화철과 혼합하여 조괴(粗合金)를 얻은 후 제련하는 방법이 고려되었지만, 홀-에루 공정에 비해 우수한 비용, 에너지 효율을 달성하지 못했다.[46]
5. 1. 비소모성 전극
높은 온도와 부식성 때문에 비소모성 전극 개발은 매우 어렵다.크게 금속, 서멧, 세라믹의 3종류가 있으며, 금속은 도전성이 우수한 반면 세라믹은 부식이 적다. 서멧은 대략 그 중간의 성질을 가진다.[35]
니켈, 구리, 철, 리튬 등 다양한 금속 및 그 산화물을 사용하여 개발이 진행되어 왔지만,[36] 충분한 도전성과 내식성을 겸비한 전극은 아직 실용화에 이르지 못하고 있다.
알코아(Alcoa)는 전력원에 자연 에너지를 사용할 뿐만 아니라, 탄소 전극을 비소모성 전극으로 대체함으로써 배출을 거의 제로에 가깝게 만드는 방법을 개발했다. 2018년에는 이를 실용화하기 위한 엘리시스(Elysis)에 알코아, 리오틴토(Rio Tinto), 애플과 캐나다, 퀘벡 주 정부가 총 1.44억달러를 투자했다. 2024년 실용화를 목표로 하고 있다.[37][38][39][40]
특허 정보에 따르면 ELYSIS가 개발한 전극에는 구리, 니켈, 철, 산소가 사용되며, 예상치 못한 테르밋 반응을 방지하기 위한 감시 장치도 고안하고 있다.[41]
5. 2. 습식 전해 제련
홀-에루 공정에서는 알루미나를 열로 녹이는 대신 이온성 액체에 녹여 전기 분해한다. 습식 전해 제련은 공기 알루미늄 전지의 충전과 완전히 같은 과정이다.[42] 후지색소(富士色素)가 공기 알루미늄 전지의 이차 전지화에 성공한 것을 비롯하여 전지 개발의 관점에서 활발한 연구가 계속되고 있다.5. 3. 염화 알루미늄
염화알루미늄(AlCl₃)을 합성하여 전기분해하는 방법이 있다.:
이 방법은 홀-에루 공정보다 약 25% 적은 전력(9.6kWh/kg-Al)으로 가능하다. 탄소와 같은 탈산소제가 반응에 필요하지만[43], 전극과 달리 강도가 필요하지 않으므로 생물 유래 바이오카본을 사용할 수 있어 탄소중립을 실현하기 쉽다.
하지만 염소와 원료 불순물이 반응하여 유해한 염소 화합물이 생성되는 문제가 있다.[44]
5. 4. 탄소 환원
전기를 사용하지 않고 탄소만으로 알루미늄을 환원한다. 이론적으로는 2080°C까지 가열하면 가능하지만, 그러한 고온은 실현하기 어렵다.[45]그래서 알루미늄의 탄화물, 염화물을 만드는 방법, 규산, 산화철과 혼합하여 조괴(粗合金)를 얻은 후 제련하는 방법이 고려되었지만, 어느 방법도 홀-에루 공정에 비해 우수한 비용, 에너지 효율을 달성하지 못했다.[46]
6. 한국의 알루미늄 산업과 홀-에루 공정
(이전 출력이 없으므로 수정할 내용이 없습니다. 원본 소스와 요약, 그리고 작성할 섹션 제목을 제공해주시면 위키텍스트 형식으로 작성해드리겠습니다.)
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