노심용융물

3. 원자로 용기 파손

냉각이 제대로 이루어지지 않으면, 원자로 용기 내부의 물질은 과열되어 열팽창을 겪으며 변형되고, 온도가 구조 재료의 융점에 도달하면 원자로 구조가 파괴된다. 이후 코륨 용융물은 원자로 용기 바닥에 축적된다. 코륨이 적절하게 냉각되면 고화될 수 있으며, 손상은 원자로 자체에 국한된다. 코륨은 또한 원자로 용기를 녹여서 흘러나가거나, 원자로 용기 내부의 압력에 의해 용융된 상태로 분출될 수 있다. 원자로 용기 파손은 코륨에 의한 용기 바닥의 가열로 인해 발생할 수 있으며, 이는 먼저 크리프 파손을 초래하고 이어서 용기가 파괴된다. 코륨층 상부의 충분한 양의 냉각수는 원자로 용기 파손 없이 금속 크리프 온도 이하에서 열적 평형을 얻을 수 있다.^[4]

용기가 충분히 냉각되면 코륨 용융물과 원자로 벽 사이에 껍질이 형성될 수 있다. 산화물 상단의 용융된 강철층은 원자로 벽으로의 열 전달을 증가시키는 구역을 생성할 수 있으며, 이를 "열 칼"이라고 하며, 이는 원자로 용기 측면의 국부적인 약화 및 이후의 코륨 누출 가능성을 증가시킨다.^[5]

원자로 용기 내부의 높은 압력의 경우, 바닥이 파괴되면 코륨 덩어리가 고압으로 분출될 수 있다. 첫 번째 단계에서는 용융물 자체만 분출되고, 나중에는 구멍 중앙에 움푹 들어간 부분이 형성되고, 원자로 용기 내부의 압력이 급격히 감소하면서 용융물과 함께 가스가 배출된다. 용융물의 높은 온도는 또한 용기 파손 부위의 급격한 침식 및 확대를 유발한다. 구멍이 바닥 중앙에 있으면 거의 모든 코륨이 분출될 수 있다. 용기 측면에 구멍이 생기면 코륨이 부분적으로만 분출되어 남은 부분은 원자로 용기 내부에 남을 수 있다.^[6]

원자로 용기가 녹아 없어지는 데에는 수십 분에서 수 시간이 걸릴 수 있다.

원자로 용기가 파괴된 후에는, 노심 아래의 원자로 격납 용기 내의 조건에 따라 이후의 가스 생성량이 결정된다. 물이 존재하면 증기와 수소가 생성되고, 건조한 콘크리트는 이산화탄소와 소량의 증기를 생성한다.^[7]

4. 코륨과 콘크리트의 상호 작용

코륨이 콘크리트와 접촉하면 콘크리트의 열분해로 인해 수증기, 이산화 탄소 등이 발생하고, 이는 코륨 내의 금속과 반응하여 수소, 일산화 탄소 등을 생성한다.^[1] 콘크리트 분해 과정은 흡열 반응이므로 코륨의 온도를 낮추는 효과가 있지만, 콘크리트 침식은 계속 진행될 수 있다.^[1]

코륨-콘크리트 상호 작용(CCI, 또는 MCCI, "용융 코어-콘크리트 상호 작용") 과정에서 덜 휘발성인 방사성 핵종(Ba, Ce, La, Sr 등)이 에어로졸 형태로 방출될 수 있다. 이는 초기 에어로졸이 대부분 침전된 시점에 격납 건물로 유입된다.^[1]

코륨과 콘크리트의 상호작용은 다음과 같다.^[1]

• 자유수와 화학적으로 결합된 물이 증기 형태로 방출된다.
• 탄산 칼슘이 분해되어 이산화 탄소와 산화 칼슘을 생성한다.
• 물과 이산화 탄소는 코륨에 침투하여 비산화 금속을 산화시키고 수소와 일산화 탄소를 생성한다.
• 산화 칼슘, 실리카 및 규산염은 녹아 코륨에 혼합된다.

5. 주요 사고 사례

스리마일 섬, 체르노빌, 후쿠시마에서 노심용융으로 인해 코륨이 생성되었다.

각 사고에 대한 자세한 내용은 하위 문서를 참고.

5. 1. 스리마일 섬 원자력 발전소 사고

일부 샘플에서는 소량의 금속 용융물(0.5% 미만)도 발견되었는데, 이는 제어봉의 은과 인듐으로 구성되었다. 산화 크롬(III)로 구성된 이차 상도 발견되었다. 금속 포함물에는 은이 있었지만, 인듐은 없었는데, 이는 높은 온도로 인해 카드뮴과 인듐이 휘발되었음을 의미한다.^[13]

코륨의 붕괴열은 사고 발생 224분 후 0.13 W/g이었으며, 600분 후에는 0.096 W/g으로 감소했다. 불활성 기체, 세슘, 요오드는 발견되지 않았는데, 이는 뜨거운 코륨에서 휘발되었음을 의미한다. 코륨 샘플은 완전히 산화된 상태였는데, 이는 모든 지르코늄을 산화시킬 수 있는 충분한 양의 증기가 있었음을 의미한다.^[13]

코륨 샘플의 밀도는 7.45~9.4 g/cm³, 기공률은 5.7%에서 32% 사이였다. 일부 샘플에서는 가늘고 서로 연결된 기공이 발견되었는데, 이는 코륨이 액체 상태로 충분히 오래 존재하여 증기나 기화된 구조 재료의 거품이 형성되었음을 의미한다. 용융물의 최고 온도는 2600~2850℃ 사이로 추정된다.^[13]

굳어진 코륨의 미세 구조는 두 개의 상, 즉 (U,Zr)O₂와 (Zr,U)O₂를 보여준다. 지르코늄이 풍부한 상은 기공 주변과 입자 경계에서 발견되었으며, 산화물 형태로 약간의 철과 크롬을 포함하고 있다. 이러한 상 분리는 급냉이 아닌 느리고 점진적인 냉각을 의미하며, 상 분리 유형에 따라 3~72시간 동안 냉각이 진행된 것으로 추정된다.^[14]

1982년 원자로 압력 용기 내부에 카메라를 투입하고, 1985년 노심 해체를 통해 녹은 연료를 꺼내는 작업이 진행되면서, 노심의 45%(62톤)가 용융되었고, 20톤 정도의 용융물이 원자로 압력 용기 바닥에 쌓였다는 사실이 밝혀졌다. 추정 최고 온도는 2500℃ - 2800℃였지만, 용융물이 원자로 압력 용기를 뚫지는 못했다.^[50]

5. 2. 체르노빌 원자력 발전소 사고

• 1단계: 몇 초 동안 지속되었으며, 최대 30%의 노심에서 지르코늄-우라늄-산화물 용융물이 형성되었다. 이때 온도는 국소적으로 2600°C를 초과했다.^[28]
• 2단계: 6일 동안 지속되었으며, 용융물이 모래, 콘크리트, 사문암과 같은 규산염 구조 재료와 상호 작용하여 실리카와 규산염이 풍부해졌다.
• 3단계: 연료의 층상화가 발생하고 용융물이 아래층으로 뚫고 들어가 굳어졌다.^{[18][19][20][21]}

• 흑색 세라믹: 유리와 같은 석탄 흑색 물질로, 많은 공동과 기공이 있다. 우라늄 함량은 약 4–5 wt.% 또는 7–8 wt.%이다.
• 갈색 세라믹: 광택이 있지만 둔한 유리와 같은 갈색 물질로, 작은 금속 구체가 많이 포함되어 있다. 우라늄 함량은 8–10 wt.%이다.
• 슬래그와 같은 과립 코리움: 슬래그와 같은 불규칙한 회색-자홍색에서 짙은 갈색의 유리질 과립이다.
• 경석: 물에 잠겼을 때 증기로 발포된 녹은 갈색 코리움으로 형성된 부서지기 쉬운 경석과 같은 회색-갈색 다공성 형성물이다.
• 금속: 용융 및 고체화된 금속으로, 주로 증기 배출 통로에 위치하며, 일부 금속 핵분열 생성물을 포함한다.

코륨은 시간이 지남에 따라 풍화 작용을 겪는다. 주야간 온도 변화, 물에 의한 풍화 작용, 그리고 용융물의 불균일한 특성과 구성 요소의 서로 다른 열팽창 계수로 인해 열화가 발생한다.^[31] 또한, 코리움은 자발적인 먼지 생성 특성을 가지고 있어, 알파 붕괴로 인한 쿨롱 폭발이 물질을 분해하고 표면에서 서브마이크론 입자를 방출한다.^[39]

용암 흐름의 일부 표면에서는 엘리안타이트, 스터드타이트, 러더포딘과 같은 새로운 우라늄 광물이 생성되기 시작했다.^[31] 이들은 물에 용해되어 우라늄의 이동을 가능하게 한다.^[43]

5. 3. 후쿠시마 제1 원자력 발전소 사고

2012년 1월 19일, 2호기 원자로 격납 용기 내에 처음으로 카메라를 투입하여 1단계 작업이 시작되었다.^[53] 2016년부터는 우주선에서 생긴 뮤온 입자를 이용하여 각 원자로 내부를 투시하는 조사를 통해 노심 용융물의 위치를 파악했다.^[54]

2024년 11월 12일, 2호기 원자로 격납 용기 내에서 채취한 0.7g의 물질에서 핵연료 유래의 유로퓸 154가 검출되어 노심 용융물임이 확인되었다.^[55] 이로써 인출 작업은 2단계로 진행되었다.

6. 한국의 코륨 연구 및 대응

한국은 원자력 발전소에서 발생할 수 있는 중대사고 시 코륨으로 인한 피해를 최소화하기 위한 연구 개발을 진행하고 있다.

참조

_[1] 서적 The radiochemistry of nuclear power plants with light water reactors https://books.google[...] Walter de Gruyter
_[2] 서적 Elements of nuclear safety https://books.google[...] L'Editeur : EDP Sciences
_[3] 서적 Nuclear power https://books.google[...] IET
_[4] 서적 Ageing of materials and methods for the assessment of lifetimes of engineering plant: CAPE '97 : proceedings of the Fourth International Colloquium on Ageing of Materials and Methods for the Assessment of Lifetimes of Engineering Plant, Cape Town, South Africa, 21–25 April 1997 https://books.google[...] Taylor & Francis
_[5] 서적 Multiphase Flow Dynamics 4: Nuclear Thermal Hydraulics, Volume 4 https://books.google[...] Springer
_[6] 서적 Heat transfer in nuclear reactor safety https://books.google[...] Academic Press
_[7] 서적 Guidebook to light water reactor safety analysis https://books.google[...] CRC Press
_[8] 서적 Safety research needs for Russian-designed reactors https://books.google[...] OECD Publishing
_[9] 서적 Nuclear safety research in OECD countries: areas of agreement, areas for further action, increasing need for collaboration https://books.google[...] OECD Publishing
_[10] 서적 Handbook of optical fibre sensing technology https://books.google[...] Wiley
_[11] 서적 Preparing the ground for renewal of nuclear power https://books.google[...] Springer
_[12] 논문 Optimization of the Materials Composition in External Core Catchers for Nuclear Reactors
_[13] 서적 Nuclear safety https://books.google[...] Butterworth-Heinemann
_[14] 웹사이트 Examination of relocated fuel debris adjacent to the lower head of the TMI-2 reactor vessel https://digital.libr[...]
_[15] 웹사이트 The Famous Photo of Chernobyl's Most Dangerous Radioactive Material Was a Selfie http://www.atlasobsc[...] 2016-01-24
_[16] 논문 Formation and spread of Chernobyl lavas
_[17] 서적 Decade of disaster https://archive.org/[...] University of Illinois Press
_[18] 웹사이트 MRS Website : The Behavior of Nuclear Fuel in First Days of the Chernobyl Accident http://www.mrs.org/s[...] Mrs.org 2010-02-21
_[19] 웹사이트 INSP photo: corium stalactite near the southern end of Corridor 217/2 http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[20] 웹사이트 INSP photo: solidified corium flowing from the Steam Distribution Header in room 210/6 of the Steam Distribution Corridor http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[21] 웹사이트 INSP photo: solidified corium flowing from the Steam Distribution Header in room 210/6 of the Steam Distribution Corridor, showing crushed (but not melted) maintenance ladder http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[22] 웹사이트 Chernobyl today: Missing Fuel Mystery http://www.schoolnet[...] 2019-04-01
_[23] 웹사이트 Chapter I The site and accident sequence – Chernobyl: Assessment of Radiological and Health Impact http://www.nea.fr/ht[...] Nea.fr 1986-04-26
_[24] 논문 Formation of Studtite during the Oxidative Dissolution of UO2by Hydrogen Peroxide: A SFM Study
_[25] 간행물 Secondary Uranium Minerals on the Surface of Chernobyl Lava
_[26] 논문 Studtite, (UO2)(O2)(H2O)2(H2O)2: The first structure of a peroxide mineral http://www.kubatko.c[...] 2010-02-20
_[27] 문서 Investigation of chernobyl 4-th unit materials by gamma activation method http://vant.kipt.kha[...]
_[28] 웹사이트 Chernobyl investigation: what can material scientists learn ? Boris Burakov Laboratory of Applied Mineralogy and Radiogeochemistry the V. G. Khlopin Radium Institute, St. Petersburg, Russia http://www.actinet-n[...] 2010-02-21
_[29] 서적 Role of GIS in lifting the cloud off Chernobyl https://books.google[...] Springer
_[30] 논문 Continuum percolation approach and its application to lava-like fuel-containing materials behaviour forecast http://www.icmp.lviv[...]
_[31] 웹사이트 Radioactive waste in the Sarcophagus http://tesec-int.org[...] Tesec-int.org 2011-01-30
_[32] 웹사이트 INSP photo: pumice-like corium formations in the lower level of the Pressure Suppression Pool http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[33] 웹사이트 INSP photo: pumice-like corium formations in the lower level of the Pressure Suppression Pool http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[34] 웹사이트 INSP photo: pumice-like corium formations in the upper level of the Pressure Suppression Pool http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[35] 서적 Chernobyl record: the definitive history of the Chernobyl catastrophe https://books.google[...] CRC Press
_[36] 서적 USSR report: Chemistry https://books.google[...] Joint Publications Research Service 2011-06-18
_[37] 간행물 Interaction of UO₂ and Zircaloy During the Chernobyl Accident
_[38] 서적 Chernobyl record: the definitive history of the Chernobyl catastrophe https://books.google[...] CRC Press 2011-06-18
_[39] 간행물 Coulomb explosion and steadiness of high-radioactive silicate glasses http://www.icmp.lviv[...]
_[40] 간행물 Radiation damages and self-spluttering of high radioactive dielectrics: Spontaneous emission of submicrometre dust particles
_[41] 간행물 Nuclear fuel in the shelter
_[42] 웹사이트 Čejkaite http://www.mindat.or[...] 2018-11-08
_[43] Ph.D Environmental characterisation of particle-associated radioactivity deposited close to the Sellafield works https://ethos.bl.uk/[...] 2010-02-25
_[44] 웹사이트 INSP photo: patches of secondary minerals on the surface of corium http://insp.pnl.gov/[...] Insp.pnl.gov 2011-01-30
_[45] 뉴스 Six Years After Fukushima, Robots Finally Find Reactors' Melted Uranium Fuel https://www.nytimes.[...] 2017-11-19
_[46] 뉴스 Japan Captures More Photographs of Likely Melted Fukushima Fuel https://www.bloomber[...] 2017-07-22
_[47] 뉴스 Tepco spots possible nuclear fuel debris at another Fukushima reactor: Kyodo https://www.reuters.[...] 2017-07-21
_[48] 웹사이트 Lessons from Japan's nuclear crisis http://www.engineeri[...] Creamer Media (Pty) Ltd 2011-11-11
_[49] 뉴스 Tepco spots Fukushima fuel debris in reactor 2, says fuel rod assembly 'fell out of reactor' https://www.japantim[...] 2018-01-20
_[50] 문서 日本科学者会議 「福島原発問題について（科学者の眼）――科学者による原発事故の解説」 http://www.jsa.gr.jp[...]
_[51] 웹사이트 推定８８０トン、核燃料デブリ「どのくらいの量なのか正直わからない」…福島第一原発の廃炉は遠い道のり https://www.yomiuri.[...] 読売新聞 2024-11-15
_[52] 웹사이트 燃料デブリポータルサイト https://www.tepco.co[...] 東京電力 2024-11-15
_[53] 웹사이트 福島第一原子力発電所2号機 原子炉格納容器内部調査状況 https://www.tepco.co[...] 東京電力 2024-11-15
_[54] 웹사이트 福島第1原発2号機、宇宙線で原子炉内部を透視 https://www.nikkei.c[...] 日本経済新聞 2024-11-15
_[55] 웹사이트 福島第一原発、取り出した燃料デブリから核燃料由来の物質を検出 https://www.asahi.co[...] 朝日新聞DIGITAL 2024-11-15