PUREX

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1. 개요
2. 화학적 과정
- 2.1. TBP의 분해 생성물
- 2.2. 테크네튬의 추출
3. PUREX raffinate (퓨렉스 잔액)
4. 오염
5. 역사
6. 재처리 시설
참조

1. 개요

PUREX 공정은 사용후 핵연료에서 우라늄과 플루토늄을 추출하는 화학적 재처리 방법이다. 질산에 녹인 핵연료를 유기 용매와 혼합하여 우라늄과 플루토늄을 추출하고, 환원제를 사용하여 플루토늄을 분리한다. PUREX 공정에서 사용되는 트리부틸 포스페이트(TBP)는 방사선에 의해 분해되어 핵분열 생성물과 섞일 수 있으며, 테크네튬을 추출하는 데에도 사용된다. PUREX 공정 후 남은 잔액은 고준위 핵폐기물로 처리되며, 공장 운영 과정에서 환경 오염을 유발할 수 있다. 이 공정은 맨해튼 계획의 일환으로 개발되었으며, 전 세계 여러 재처리 시설에서 활용되고 있다.

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PUREX
공정 개요
명칭	퓨렉스 (PUREX)
전체 이름	플루토늄 우라늄 추출 (Plutonium Uranium Extraction)
목적	사용후 핵연료 재처리
특징	용매 추출 공정 트리부틸 포스페이트(TBP) 용액 사용 우라늄과 플루토늄 회수
공정 상세
1단계	사용후 핵연료를 질산에 용해
2단계	트리부틸 포스페이트/탄화수소 용매를 사용하여 우라늄과 플루토늄을 선택적으로 추출
3단계	분리된 우라늄과 플루토늄을 추가로 정제하여 핵무기 제조 또는 원자로 연료로 재사용
역사
개발	1940년대, 맨해튼 계획의 일부로 시작
최초 개발자	허버트 앤더슨 (Herbert Anderson) 라네드 아스프레이 (Larned Asprey)
최초 특허	미국 특허 2924506
개발 목표	플루토늄 회수 핵무기 제조
상업적 사용 시작	1950년대
기술적 세부 사항
용매	트리부틸 포스페이트(TBP)와 불활성 탄화수소 희석제(케로신 또는 도데칸)의 혼합물
추출 메커니즘	우라늄과 플루토늄의 질산염 복합체 형성 후 유기상으로 추출
스트리핑	우라늄과 플루토늄을 유기상에서 수성상으로 다시 옮기는 과정 (약한 질산 사용)
장점
효율성	우라늄과 플루토늄을 높은 순도로 회수
적용 가능성	다양한 종류의 사용후 핵연료에 적용 가능
연구	지속적인 연구 개발을 통해 개선되고 있음
단점
방사성 폐기물	고준위 방사성 폐기물 발생
환경 문제	환경 오염 가능성 존재
핵확산 위험	핵무기 제조에 사용될 수 있는 플루토늄 분리 가능
응용
핵연료 재처리	사용후 핵연료에서 재사용 가능한 핵물질 회수
핵무기 제조	플루토늄 생산
연구	핵화학 연구
추가 정보
관련 공정	퓨렉스 공정의 변형 (예: UREX, TRUEX)
참고 자료	다양한 핵화학 및 핵연료 재처리 관련 서적 및 논문 참고

2. 화학적 과정

PUREX 공정은 사용후 핵연료를 재처리하여 우라늄과 플루토늄을 분리하고 회수하는 액체-액체 추출법이다. 이 공정은 이온 교환 원리를 기반으로 한다.

먼저, 사용후핵연료를 약 7M 농도의 질산에 용해시킨다. 이때, 에멀션(유화액) 생성을 방지하기 위해 고체 물질을 여과하여 제거한다. 에멀션은 용매 추출을 방해하는 제3상을 형성할 수 있기 때문이다.

다음으로, 유기 용매인 30% 트리부틸 포스페이트(TBP)를 케로신과 같은 탄화수소에 녹인 용액을 사용한다. 용해된 핵연료와 유기 용매를 혼합하면, 우라닐(UO₂²⁺) 이온과 플루토늄 이온은 UO₂(NO₃)₂·2TBP와 같은 착물을 형성하여 유기상으로 추출된다. 아메리슘과 퀴륨을 포함한 더 무거운 악티늄족 원소와 핵분열 생성물은 수용액상에 남는다.

플루토늄은 TBP-케로신 용액을 환원제로 처리하여 +3 산화 상태로 만들어 수용액상으로 이동시켜 우라늄과 분리한다. 일반적인 환원제로는 N,N-디에틸-히드록실아민, 제1철 술파메이트, 히드라진 등이 사용된다.

마지막으로, 약 0.2M 농도의 묽은 질산 용액을 사용하여 케로신 용액에서 우라늄을 역추출하여 분리한다.^[11]

우라늄과 플루토늄 분배법은 다음과 같다.^[22]

국가	분배법
영국	술파민산제일철 Fe(SO₃NH₂)₂
일본, 프랑스	질산우라늄-질산히드라진 혼합액 U(NO₃)₄ - N₂H₅NO₃
일본, 프랑스	질산하이드록실아민(HAN)-질산히드라진 혼합액 NH₃OHNO₃ –N₂H₅NO₃
독일, 일본	현장 전해 환원법
미국, 영국, 일본	산 분배법

2. 1. TBP의 분해 생성물

방사선에 의해 트리부틸 포스페이트(TBP)의 일부가 디부틸인산(DBP)으로 분해된다.^[11] DBP는 많은 금속과 착물을 형성하기 때문에 유기 용매상에 핵분열 생성물이 섞여 들어가는 원인이 된다. 따라서 분리 과정을 여러 번 반복하는 것이 일반적이다.^[11]

디알킬인산은 다양한 금속과 착물을 형성하며, 때로는 금속 착물 중합체를 형성하기도 한다. 이러한 배위 고분자는 공정 내에서 고체 미립자가 발생하는 원인이 된다.

우라닐 이온과 2개의 질산 이온, 2개의 디부틸인산과 2개의 트리부틸인산으로 구성된 착물 중합체

2. 2. 테크네튬의 추출

트리부틸인산을 사용하여 4가 우라늄을 추출하는 PUREX 공정에서는 이온쌍 추출법을 사용하여 테크네튬을 퍼테크네튬산염으로 추출할 수도 있다.^[23] 레늄을 사용하여 우라늄 착물과 테크네튬 착물의 혼합물에서 테크네튬 착물만 유기상으로 분리할 수 있다.^[23]

3. PUREX raffinate (퓨렉스 잔액)

PUREX 용액처리 후 잔액이란 핵연료 용해 용액에서 PUREX 공정에 의해 우라늄과 플루토늄이 제거된 후 남는 질산 속 금속 혼합물을 의미한다. 이 혼합물은 고준위 핵폐기물로 알려져 있다.^[1]

PUREX 용액처리 후 잔액은 크게 두 가지 유형으로 나뉜다. 첫 번째는 첫 번째 사이클에서 나온 가장 방사능이 높은 용액처리 후 잔액으로, 일반적으로 PUREX 용액처리 후 잔액으로 가장 잘 알려져 있다. 다른 하나는 우라늄과 플루토늄이 트리부틸 포스페이트를 사용한 두 번째 추출에 의해 정제되는 중준위 사이클에서 나오는 것이다.^[1]

PUREX 용액처리 후 잔액은 스테인리스강 탱크에 저장된 후 유리로 전환된다. 첫 번째 사이클 PUREX 용액처리 후 잔액은 매우 방사성이 강하며, 거의 모든 핵분열 생성물, 철/니켈과 같은 부식 생성물, 미량의 우라늄, 플루토늄 및 소량 악티늄족 원소를 포함하고 있다.^[1]

4. 오염

한포드 부지(Hanford Site)의 PUREX 공장은 가동 중 다량의 액체 폐기물을 발생시켜 지하수 방사능 오염을 초래했다.^[12]^[24]^[27] 1992년 미국 정부 보고서에 따르면, 1944년부터 1947년까지 한포드 부지에서 하천과 대기로 방출된 요오드-131의 양은 685,000퀴리(Ci)(25.3 P베크렐(Bq))에 달한다.

그린피스(Greenpeace)는 라아그(La Hague)와 셀라필드(Sellafield)에서 방사성 오염 물질이 바다와 대기로 꾸준히 방출되어, 인근 주민들이 자연 방사선량보다 높은 수준의 방사선에 노출된다고 밝혔다. 그린피스는 이러한 추가 방사선량이 적지만 무시할 수 없다고 한다.^[13]

5. 역사

PUREX 공정은 맨해튼 계획의 일환으로 시카고 대학교 금속학 연구소에서 글렌 시보그의 지휘 아래 허버트 H. 앤더슨과 러니드 B. 애스프리가 개발했다. 1947년에 "플루토늄의 용매 추출 공정"이라는 특허가 출원되었으며,^[14] 이 특허는 대부분의 화학적 추출을 수행하는 주요 반응물로 트리부틸 포스페이트를 언급하고 있다.^[15]

6. 재처리 시설

전 세계적으로 여러 PUREX 공법 기반의 핵연료 재처리 시설이 운영되고 있다. 주요 시설로는 프랑스의 라아그 재처리 시설, 영국의 셀라필드 재처리 시설 (열산화물 재처리 시설 및 B205), 일본의 도카이 재처리 시설이 있다.^[25] 러시아의 마야크 핵시설도 PUREX 공법을 사용한다.^[25]

이 외에도 미국의 웨스트밸리 재처리 시설, 사바나 강 부지, 한포드 부지, 아이다호 국립 연구소(과거 아이다호 화학 처리 시설), 오크리지 국립 연구소의 방사화학 공학 개발 센터, 중국 간쑤성의 주취안 사령 404 공장 등이 있다.^[25]

대한민국은 상업적 목적의 재처리 시설은 운영하지 않지만, 한국원자력연구원에서 파이로프로세싱 연구를 위한 시설을 운영하고 있다.

참조

_[1] 서적 Greenwood
_[2] 웹사이트 Reprocessing plants, world-wide http://www.euronucle[...] 2008-07-29
_[3] 보고서 An Evaluation of the Proliferation Resistant Characteristics of Light Water Reactor Fuel with the Potential for Recycle in the United States https://www.energy.g[...]
_[4] 뉴스 Is U.S. Reprocessing Worth The Risk? https://www.armscont[...] Arms Control Today 2005-09-01
_[5] 논문 Thirty years of fuels and materials information from EBR-II https://zenodo.org/r[...] 1998-09-18
_[6] 웹사이트 PUREX and PYRO are not the same https://www.aps.org/[...]
_[7] 서적 Radiochemistry and Nuclear Chemistry, Third Edition
_[8] 논문 Recent advances on the chemistry of solvent extraction applied to the reprocessing of spent nuclear fuels and radioactive wastes
_[9] 논문 Structure of dinitratodioxobis(triisobutyl phosphate)uranium(VI) at 139 K
_[10] 논문 Solvent-extraction complexes of the uranyl ion. 2. Crystal and molecular structures of catena-bis(.mu.-di-n-butyl phosphato-O,O')dioxouranium(VI) and bis(.mu.-di-n-butyl phosphato-O,O')bis[(nitrato)(tri-n-butylphosphine oxide)dioxouranium(VI)]
_[11] 서적 Greenwood&Earnshaw2nd
_[12] 웹사이트 History of Hanford Site Defense Production (Brief) http://www.osti.gov/[...] Fluor Hanford / US DOE 2001-02-01
_[13] 웹사이트 Greenpeace on La Hague (German version) https://www.greenpea[...] 2016-04-30
_[14] 특허 Solvent extraction process for plutonium
_[15] 웹사이트 Pioneer actinide chemist Larned Asprey dies http://arq.lanl.gov/[...] Los Alamos National Laboratory 2005
_[16] 서적 Radiochemistry and Nuclear Chemistry, Third Edition
_[17] 특허 Solvent extraction process for plutonium
_[18] 웹사이트 Pioneer actinide chemist Larned Asprey dies http://arq.lanl.gov/[...] Los Alamos National Laboratory 2005
_[19] 논문 Solvent-extraction complexes of the uranyl ion. 2. Crystal and molecular structures of catena-bis(.mu.-di-n-butyl phosphato-O,O')dioxouranium(VI) and bis(.mu.-di-n-butyl phosphato-O,O')bis[(nitrato)(tri-n-butylphosphine oxide)dioxouranium(VI)]
_[20] 웹사이트 核燃料サイクル～FBRサイクル～ http://www.cea-jaea-[...] 日本原子力研究開発機構 2007-09-11
_[21] 서적 Greenwood&Earnshaw2nd
_[22] 웹사이트 再処理（PUREX）概論 http://www.base.ibar[...] 茨城大学工学部 2010-12-27
_[23] 논문 The structural and spectroscopic characterisation of three actinyl complexes with coordinated and uncoordinated perrhenate .
_[24] 웹사이트 History of Hanford Site Defense Production (Brief) http://www.osti.gov/[...] Fluor Hanford / US DOE 2001-02-01
_[25] 웹사이트 平成26年度発電用原子炉等利用環境調査 http://www.meti.go.j[...] 日本原子力研究開発機構 2015-02-01
_[26] 웹인용 Pioneer actinide chemist Larned Asprey dies http://arq.lanl.gov/[...] Los Alamos National Laboratory 2005-03-01
_[27] 웹인용 History of Hanford Site Defense Production (Brief) http://www.osti.gov/[...] Fluor Hanford / US DOE 2001-02-01

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