공융계

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1. 개요

공융계는 액체가 냉각될 때 두 개 이상의 고용체가 동시에 석출되는 불변 반응을 의미한다. 이 반응은 열역학적 평형 상태에서 일어나며, 깁스 자유 에너지 변화가 0이 된다. 공융 반응으로 생성된 고체의 거시구조는 핵 생성 및 성장 방식에 따라 달라지며, 라멜라, 막대형, 구형, 침상 결정 구조가 나타난다. 공융계 조성이 공융점에 있지 않은 경우, 공정 과소 또는 공정 과잉으로 분류되며, 합금, 염, 유기 화합물 등 다양한 종류의 공융 시스템이 존재한다. 공융 구조는 복합 재료 강화 및 이차 상 간격 조절을 통해 강화되며, 공융점의 조성과 온도는 각 성분의 융해 엔탈피와 엔트로피를 사용하여 계산할 수 있다.

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공융계
공융
정의	구성 원소보다 낮은 녹는점을 가지는 혼합물
어원	그리스어 "εὖ" (잘) + "τήξῐς" (녹음)
최초 사용	프레데릭 거스리(Frederick Guthrie) (1884년)
공융 혼합물
특징	날카롭고 특정한 온도에서 녹음 혼합물의 모든 구성 요소가 동시에 액화
조성	고정된 비율로 구성
상태	액체에서 균일하게 혼합 고체로 응고될 때 개별 결정 구조 형성
유형
합금	예시: 납과 주석의 공융 혼합 (납 61.9%, 주석 38.1%, 183 °C에서 용융) 용도: 솔더
기타	탄산염 및 염화물 혼합 물 + 소금 (–21.1 °C) 에탄올 + 물 (-117.3 °C)
활용
공융 접합	두 개 이상의 표면을 함께 결합하는 데 사용
냉간 액체 소결	비교적 낮은 온도에서 일시적인 액체 상 소결을 수행하여 분말을 결합하는 데 사용

2. 공융 반응

공융 반응은 액체가 냉각되어 두 가지 이상의 고체 상으로 변하는 상전이 현상이다.

2. 1. 공융 상전이

공융 응고는 열역학적 평형 상태에서 다음과 같이 정의된다.^[5]^[29]

:

\text{액체} \quad \xrightarrow[\text{냉각}]{\text{공융} \atop \text{온도}} \quad \alpha \text{ 고용체} \ + \ \beta \text{ 고용체}

이 반응은 열역학적 평형 상태에 있으므로 불변 반응이다. 달리 표현하면 깁스 자유 에너지 변화가 0이라는 의미이다. 즉, 액체와 두 고용체가 동시에 공존하며 화학적 평형 상태에 있다는 것이다. 또한, 상전이가 일어나는 동안 시스템 온도가 변하지 않는 열적 정지가 발생한다.^[5]^[29]

공융 반응으로 생성된 고체 거시구조는 여러 요인에 따라 달라지는데, 가장 중요한 요인은 두 고용체의 핵 생성 및 성장 방식이다. 가장 일반적인 구조는 라멜라 구조이지만, 막대형, 구형, 침상 결정 구조도 가능하다.^[6]^[30]

2. 2. 거시 구조

공융 반응으로 생성된 고체 거시구조는 몇 가지 요인에 따라 달라지며, 가장 중요한 요인은 두 고용체의 핵 생성 및 성장 방식이다. 가장 일반적인 구조는 라멜라 구조이지만, 막대형, 구형 및 침상 결정 구조도 가능하다.^[6]

3. 비공융 조성

공융 조성이 아닌 혼합물은 공정 과소 또는 공정 과잉으로 분류된다. 성분 α의 비율이 많고, 성분 β의 비율이 공융 조성보다 적은 경우를 공정 과소 조성이라고 한다. 반대로 성분 β의 비율이 많고, 성분 α의 비율이 공융 조성보다 적은 경우는 공정 과잉 조성이라고 한다.^[5]^[29]

3. 1. 공정 과소 조성

α 성분의 조성이 공융 조성보다 많고, β 성분의 조성 비율이 더 작은 경우를 공정 과소 조성이라고 한다.^[5] 비공정 조성의 온도가 낮아지면 액체 혼합물은 다른 성분보다 먼저 혼합물의 한 성분을 침전시키는데, 공정 과소 용액에는 ''공정석출'' α 상이 존재한다.^[5]

3. 2. 공정 과잉 조성

공정 과잉 조성은 공융 조성보다 β 성분의 조성이 더 높고, α 성분의 조성이 더 낮은 경우를 말한다.^[5] 비공정 조성의 온도가 낮아지면 액체 혼합물은 다른 성분보다 먼저 혼합물의 한 성분을 침전시킨다. 공정 과잉 용액에는 β 성분의 공정석출 상이 존재한다.^[5]

3. 3. 공정석출 상

비공정 조성의 온도가 낮아지면 액체 혼합물은 혼합물의 한 성분을 다른 성분보다 먼저 침전시킨다. 공정 과잉 용액에는 종 β의 공정석출 상이 존재하며, 공정 과소 용액에는 공정석출 α 상이 존재한다.^[5] 과공정 용액에서는 성분 β가, 아공정 용액에서는 성분 α가 공정 전상으로 석출된다.^[29]

4. 공융 시스템의 종류

공융 시스템은 합금 외에도 다양한 형태로 나타난다.

염화나트륨과 물은 -21.2°C에서 공융 혼합물을 형성하며, 질량 기준 23.3%의 염 농도를 갖는다.^[9] 이 특성은 제설 작업이나 전통적인 아이스크림 제조와 같이 낮은 온도를 얻는 데 활용된다.
에탄올-물 혼합물은 순수한 에탄올에 가까운 공융점을 가지며, 이는 분별 냉동을 통해 얻을 수 있는 최대 알코올 도수를 결정한다.

"태양열 염" (60% NaNO₃ 및 40% KNO₃)은 집광형 태양열 발전소에서 열에너지 저장에 사용되는 공융 용융염 혼합물이다.^[10] 태양열 용융염의 공융 용융점을 낮추기 위해 질산칼슘이 사용되기도 한다.
리도카인과 프릴로카인은 16°C에서 녹는 오일을 형성하는 공융 혼합물이며, 국소 마취제의 공융 혼합물 (EMLA) 제제에 사용된다.
멘톨과 캄파는 실온에서 액체인 공융 혼합물을 형성하며, 약국 조제 제제의 일반적인 성분이다.^[11]
광물은 화성암에서 공융 혼합물을 형성하여 그래노파이어에서 나타나는 특징적인 상호 성장 조직을 발생시킨다.^[12]
일부 잉크는 공융 혼합물이며, 잉크젯 프린터가 더 낮은 온도에서 작동할 수 있도록 한다.^[13]
콜린 염화물은 시트르산, 말산, 당류와 같은 많은 천연 제품과 공융 혼합물을 생성하며, 천연물에서 항산화 및 항당뇨병 추출물을 얻는 데 사용될 수 있다.^[14]

4. 1. 합금

공융 합금은 두 가지 이상의 물질이 혼합되어 특정 조성에서 단일하고 낮은 온도에서 녹는 합금이다. 비공융 합금이 응고될 때는 각 성분이 서로 다른 온도에서 굳어져 플라스틱 용융 범위를 나타내지만, 잘 혼합된 공융 합금은 단일하고 뚜렷한 온도에서 녹는다.

공융 합금의 주요 용도는 다음과 같다.

NEMA 공융 합금 과부하 릴레이: 펌프, 팬, 컨베이어 및 기타 공장 공정 장비에 대한 삼상 모터의 전기적 보호를 위해 사용된다.^[7]
납땜용 합금:
전통적인 합금: 납 (Pb)과 주석 (Sn)으로 구성되며, 때로는 은 (Ag) 또는 금 (Au)이 추가된다. 특히 전자 제품용으로는 SnPb 및 SnPbAg 합금이 사용된다.
무연 납땜 합금: 주석, 은 및 구리 (Cu)로 구성된 SnAgCu 계열 합금 등이 사용된다.
주조 합금: 알루미늄-실리콘 및 주철 (철에 4.3% 탄소가 함유되어 오스테나이트-시멘타이트 공융을 생성)과 같은 주조 합금이 있다.
공융 접합: 실리콘 칩은 칩에 초음파 에너지를 가하여 실리콘-금 공융을 통해 금 도금된 기판에 접합된다.
브레이징: 확산은 접합부에서 합금 요소를 제거할 수 있으므로 브레이징 과정 초기에만 공융 용융이 가능하다.
온도 응답: 화재 스프링클러에 사용되는 우드 메탈 및 필드 메탈과 같이 온도에 반응하는 합금이 있다.
비독성 수은 대체물: 갈린스탄과 같이 독성이 없는 수은 대체물이 있다.
실험적인 유리 금속: 강도와 부식 저항성이 매우 높은 유리 금속이 있다.
나트륨과 칼륨 (NaK)의 공융 합금: 실온에서 액체 상태로 유지되며 실험적인 고속 중성자 원자로에서 냉각재로 사용된다.

4. 2. 기타 공융 시스템

염화나트륨과 물은 -21.2°C^[8]에서 공융 혼합물을 형성하며, 질량 기준 23.3%의 염 농도를 갖는다.^[9] 이 특성은 제설 작업이나 전통적인 아이스크림 제조와 같이 낮은 온도를 얻기 위해 활용된다.
에탄올-물 혼합물은 순수한 에탄올에 가까운 공융점을 가지며, 이는 분별 냉동을 통해 얻을 수 있는 최대 알코올 도수를 결정한다.

"태양열 염" (60% NaNO₃ 및 40% KNO₃)은 집광형 태양열 발전소에서 열에너지 저장에 사용되는 공융 용융염 혼합물이다.^[10] 태양열 용융염의 공융 용융점을 낮추기 위해 질산칼슘이 42% Ca(NO₃)₂, 43% KNO₃, 15% NaNO₃ 비율로 사용된다.
리도카인과 프릴로카인은 16°C에서 녹는 오일을 형성하는 공융 혼합물이며, 국소 마취제의 공융 혼합물 (EMLA) 제제에 사용된다.
멘톨과 캄파는 8:2, 7:3, 6:4, 5:5 비율에서 실온에서 액체인 공융 혼합물을 형성하며, 약국 조제 제제의 일반적인 성분이다.^[11]
광물은 화성암에서 공융 혼합물을 형성하여 그래노파이어에서 나타나는 특징적인 상호 성장 조직을 발생시킨다.^[12]
일부 잉크는 공융 혼합물이며, 잉크젯 프린터가 더 낮은 온도에서 작동할 수 있도록 한다.^[13]
콜린 염화물은 시트르산, 말산, 당류와 같은 많은 천연 제품과 공융 혼합물을 생성하며, 천연물에서 항산화 및 항당뇨병 추출물을 얻는 데 사용될 수 있다.^[14]

5. 공융 구조의 강화 메커니즘

금속에서 공융 구조는 복합 강화와 이차 상 간격 조절을 통해 강화될 수 있다.^[15]^[16]

조성이 과공정 또는 아공정 형성을 위해 변경됨에 따라, 하중 전달 메커니즘은 공융 상과 이차 상 사이뿐만 아니라 공융 상 내에서도 발생하기 때문에 더 복잡해진다.

고온에서 금속 공융 상의 크리프 변형 저항은 적용되는 응력 수준에 따라 변형 메커니즘이 달라지면서 더 복잡해진다. 전위 이동이 지배적인 고온에서는 하중 전달과 이차 상 간격 강화가 유지된다. 나바로-헤링 크리프가 지배적인 낮은 변형률에서는 공융 상 구조의 모양과 크기가 공극 확산에 영향을 주어 재료 변형에 중요한 역할을 한다.^[18]

5. 1. 복합 재료 강화

금속에서 공융 구조의 주요 강화 메커니즘은 복합 강화이다. (재료의 강화 메커니즘 참조). 이 변형 메커니즘은 두 구성 상 사이의 하중 전달을 통해 작동하며, 더 유연한 상이 더 강성인 상으로 응력을 전달한다.^[15] 강성 상의 강도와 유연한 상의 연성을 활용하여 재료의 전체 인성이 증가한다.

공융 구조의 두 번째 조절 가능한 강화 메커니즘은 이차 상의 간격이다. 이차 상의 간격을 변경하면 공유 상 경계를 통한 두 상 사이의 접촉 비율도 변경된다. 공융 상의 간격을 줄여 미세 공융 구조를 만들면 두 구성 상 사이에 더 많은 표면적이 공유되어 더 효과적인 하중 전달이 발생한다.^[16] 미세 스케일에서 추가 경계 영역은 전위에 대한 장벽 역할을 하여 재료를 더욱 강화한다. 이러한 강화 메커니즘으로 인해 조대 공융 구조는 덜 강성이지만 더 연성이 있는 경향이 있는 반면, 미세 공융 구조는 더 강성이지만 더 취성이 있다.^[16]

5. 2. 이차 상 간격 조절

이차 상 사이의 간격을 조절하면 공유 상 경계를 통한 두 상 사이의 접촉 비율이 변경된다. 공융 상의 간격을 줄여 미세 공융 구조를 만들면 두 구성 상 사이에 더 많은 표면적이 공유되어 더 효과적인 하중 전달이 발생한다.^[16] 미세 스케일에서 추가 경계 영역은 전위에 대한 장벽 역할을 하여 재료를 더욱 강화한다. 결과적으로 조대 공융 구조는 덜 강성이지만 더 연성이 있는 경향이 있는 반면, 미세 공융 구조는 더 강성이지만 더 취성이 있다.^[16]

공융 상의 간격은 공융 구조의 응고 동안 냉각 속도와 직접 관련되어 있기 때문에 가공 중에 제어할 수 있다. 예를 들어, 단순한 층상 공융 구조의 경우 최소 라멜라 간격은 다음과 같다.^[17]

:

\lambda^*=\frac{2\gamma V_m T_E }{\Delta H * \Delta T_0}

여기서

\gamma

는 두 상 경계의 표면 에너지,

V_m

는 공융 상의 몰 부피,

T_E

는 공융 상의 응고 온도,

\Delta H

는 공융 상의 생성 엔탈피,

\Delta T_0

는 재료의 과냉각이다. 따라서 과냉각을 변경하고 냉각 속도를 확장함으로써 이차 상의 최소 달성 가능한 간격이 제어된다.

6. 기타 임계점

철-탄소 시스템에는 공석점과 포정점 외에도 포석점이 존재한다.

오스테나이트(γ)와 펄라이트 사이의 공석 변태를 보여주는 철-탄소 상태도

6. 1. 공석점 (Eutectoid)

철-탄소 시스템에서 오스테나이트 상은 펄라이트나 베이나이트와 같은 층상 구조를 이루며, 페라이트와 시멘타이트를 생성하는 공석 변태를 겪을 수 있다. 이러한 공석점은 탄소 함량 0.76 wt%에서 723°C에서 발생한다.^[19]^[43]

6. 2. 포정점 (Peritectic)

포정 변환은 액체 상과 고체 상이 일정한 비율로 반응하여 다른 고체 상을 생성하는 반응으로, 공정 반응과 유사하다. 고체 생성물이 두 반응물 사이의 계면에서 형성되기 때문에 확산 장벽이 생겨, 일반적으로 공정 또는 공석 변환보다 반응 속도가 느리다. 따라서 포정 조성에서는 응고될 때 공정 응고에서 나타나는 라멜라 구조가 보이지 않는다.

철-탄소 시스템에서는 δ 상이 액체와 결합하여 1495°C, 탄소 함량 0.17%에서 순수한 오스테나이트를 생성하는, 일종의 역공정 반응 형태의 변환이 존재한다.

포정 분해 온도에서 화합물은 용융되지 않고 다른 고체 화합물과 액체로 분해된다. 각 상의 비율은 지렛대 규칙에 의해 결정된다. 예를 들어 금-알루미늄 금속간 화합물 상평형 그림에서 AuAl₂와 Au₂Al 두 상만이 합동 용융되고, 나머지는 포정 분해된다.

6. 3. 포석점 (Peritectoid)

페리텍토이드 변태는 두 개의 고체 상이 이원, 삼원, ..., ''n''원 합금의 냉각에 따라 서로 반응하여 완전히 다른 단일 고체상을 생성하는 등온 가역 반응의 한 유형이다.^[20] 이 반응은 여러 합금 유형에서 준결정 상의 정렬과 분해에 중요한 역할을 한다.^[21]

7. "나쁜 고용체"

모든 최저 융점계가 공융계인 것은 아니다. 구리-금(Cu-Au) 계처럼 고체 상태에서 성분 간 혼화성이 좋은 경우, 최소 융점이 존재하지만 공융 반응은 나타나지 않을 수 있다. 이러한 "나쁜 고용체"의 예시는 구리-은(Cu-Ag) 및 구리-금(Cu-Au) 계를 비교하여 설명할 수 있다.^[45]

구리-은(Cu-Ag) 계는 전형적인 공융계이다. 이 계에서 공융 융점은 780°C이며, 고체 용해도 한계는 순도 80과 912 사이에 있고, 공융점은 순도 719에 위치한다. 순도 719의 공융 합금은 액상선에 도달하면 완전히 녹으며, 합금이 모두 녹을 때까지 온도가 더 이상 상승하지 않고 정확히 해당 온도에서 녹는다. 반면, 순도가 80에서 912 사이지만 719가 아닌 은은 780°C에서 부분적으로 녹고, 순도 912 또는 80의 고체 잔류물을 남긴다.

구리-금(Cu-Au) 계는 910°C에서 최소 융점을 가지지만(구리 44원자%, 금 순도 약 800), 공융계가 아니다.^[46] 순도 800의 금은 910°C에서 동일한 조성을 가진 용융물로 녹지만, 순도가 800이 아닌 금은 합금 순도에 따라 910°C보다 높거나 다른 온도에서 부분 용융을 시작한다.

이는 구리-은(Cu-Ag) 계와 달리 구리-금(Cu-Au) 계에서는 구성 원소가 고체 상태에서도 모든 조성에서 혼합되기 때문이다.

8. 공융점 계산

공융점의 조성과 온도는 각 성분의 융해 엔탈피와 엔트로피를 이용하여 계산할 수 있다.^[22]

깁스 자유 에너지(''G'')는 다음과 같이 나타낼 수 있다.

: $G = H - TS\Rightarrow\begin{cases}H = G + TS \\\left(\frac{\partial G}{\partial T}\right)_P = -S\end{cases}\RightarrowH = G - T \left(\frac{\partial G}{\partial T}\right)_P.$

따라서 일정한 압력에서 ''G''/''T'' 미분은 다음과 같이 계산된다.

: $\left(\frac{\partial G / T}{\partial T}\right)_P=\frac{1}{T} \left(\frac{\partial G}{\partial T}\right)_P - \frac{1}{T^2}G=$

\frac{1}{T^2} \left(G - T\left(\frac{\partial G}{\partial T}\right)_P\right)

= -\frac{H}{T^2}.

화학 퍼텐셜

\mu_i

는 활성이 농도와 같다고 가정하면 다음과 같이 계산된다.

:

\mu_i = \mu_i^\circ + RT\ln \frac{a_i}{a} \approx \mu_i^\circ + RT\ln x_i.

평형 상태에서

\mu_i = 0

이므로,

\mu_i^\circ

는 다음과 같이 얻어진다.

:

\mu _i = \mu _i^\circ + RT\ln x_i = 0 \Rightarrow \mu_i^\circ = -RT\ln x_i.

이를 적분하면 다음과 같은 식을 얻을 수 있다.

:

\left(\frac{\partial \mu_i / T}{\partial T}\right)_P =\frac{\partial}{\partial T}\left(R\ln x_i\right) \RightarrowR\ln x_i =

\frac{H_i^\circ}{T} + K.

여기서 적분 상수 ''K''는 순수한 성분의 융해 온도

T^\circ

와 융해 엔탈피

H^\circ

를 이용하여 결정할 수 있다.

:

x_i = 1 \Rightarrow T = T_i^\circ \Rightarrow K = \frac{H_i^\circ}{T_i^\circ}.

따라서 각 성분의 몰 분율과 온도의 관계는 다음과 같다.

:

R\ln x_i = -\frac{H_i^\circ}{T} + \frac{H_i^\circ}{T_i^\circ}.

''n''개 성분의 혼합물은 다음 연립 방정식으로 나타낼 수 있다.

:

\begin{cases}\ln x_i + \frac{H_i^\circ}{RT} - \frac{H_i^\circ}{RT_i^\circ } = 0, \\\sum\limits_{i = 1}^n x_i = 1.\end{cases}

위 식은 다음과 같이 정리할 수 있다.

:

\begin{cases}\forall i < n \Rightarrow \ln x_i + \frac{H_i^\circ}{RT} - \frac{H_i^\circ}{RT_i^\circ} = 0, \\\ln \left(1 - \sum\limits_{i = 1}^{n - 1} x_i\right) + \frac{H_n^\circ}{RT} - \frac{H_n^\circ}{RT_n^\circ} = 0.\end{cases}

이 연립 방정식은 다음 행렬식을 이용하여 풀 수 있다.^[47]

:

\begin{array}{c}\left[  \right] = \left[ } \\0 & {1 / x_2 } & 0 & 0 & 0 & { - \frac{H_2^\circ }{RT^{2}}} \\0 & 0 & {1 / x_3 } & 0 & 0 & { - \frac{H_3^\circ }{RT^{2}}} \\\vdots & \ddots & \ddots & \ddots & \ddots & { \vdots} \\0 & 0 & 0 & 0 & {1 / x_{n - 1} } & { - \frac{H_{n - 1}^\circ }{RT^{2}}}\\{\frac{ - 1}{1 - \sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } }} & {\frac{ - 1}{1 -\sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } }} & {\frac{ - 1}{1 -\sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } }} & {\frac{ - 1}{1 -\sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } }} & {\frac{ - 1}{1 -\sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } }} & { -\frac{H_n^\circ }{RT^{2}}} \\\end{array} }} \right]^{ - 1}.\left[ \\{\ln x_2 + \frac{H_2 ^\circ }{RT} - \frac{H_2^\circ }{RT_2^\circ }}\\{\ln x_3 + \frac{H_3 ^\circ }{RT} - \frac{H_3^\circ }{RT_3^\circ }}\\\vdots \\{\ln x_{n - 1} + \frac{H_{n - 1} ^\circ }{RT} - \frac{H_{n - 1}^\circ}{RT_{n - 1}^\circ }} \\{\ln \left({1 - \sum\limits_{i = 1}^{n - 1} {x_i } } \right) + \frac{H_n^\circ }{RT} - \frac{H_n^\circ }{RT_n^\circ }} \\\end{array} }} \right]\end{array}

참조

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