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버클륨

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목차

1. 개요

버클륨(Bk)은 1949년 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스에서 처음 합성된 악티늄족 원소이다. 버클리에서 유래된 이름처럼, 아메리슘과 퀴륨처럼 란타넘족 원소의 명명법을 따라 발견 장소의 이름을 따서 명명되었다. 버클륨은 은백색의 금속으로, 다양한 동위원소를 가지며, 가장 긴 반감기를 가진 247Bk(1,380년)을 제외한 대부분의 동위원소는 짧은 반감기를 보인다. 현재는 과학 연구 외에는 거의 사용되지 않으며, 초우라늄 원소 합성, 캘리포늄-249 동위원소의 공급원 등으로 활용된다. 버클륨은 다른 악티늄족 원소와 마찬가지로 체내에 축적되어 방사능으로 인해 위험하며, 뼈에 축적 시 암을 유발할 수 있다.

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버클륨
기본 정보
버클륨 금속
이름버클륨
영어 이름Berkelium
일본어 이름バークリウム
발음less commonly
원자 번호97
원소 기호Bk
왼쪽 원소퀴륨
오른쪽 원소캘리포늄
위쪽 원소Tb
아래쪽 원소불명
계열악티노이드
족n/a
주기7
구역f
겉모습은백색
원자 질량[247]
전자 배치[라돈|Rn] 5f9 7s2
껍질 당 전자 수2, 8, 18, 32, 27, 8, 2
상태고체
물리적 성질
밀도 (상온)(α 형태) 14.78 g/cm3
밀도 (상온) 2(β 형태) 13.25 g/cm3
녹는점(β 형태) 1259 K (986 °C, 1807 °F)
결정 구조육방 최밀 충전 구조 (α-Bk)
면심 입방 격자 (β-Bk)
체심 입방 격자 (γ-Bk)
일본어 결정 구조육방 최밀 충전
원자 및 화학적 성질
산화 상태3, 4
전기 음성도1.3
이온화 에너지1
첫 번째 이온화 에너지601 kJ/mol
원자 반지름170 pm
공유 반지름166 pm
자기 정렬상자성
열전도율10 W/(m·K)
기타 정보
CAS 등록 번호7440-40-6
동위 원소
동위 원소245Bk
존재 비율syn
반감기4.94 d
붕괴 방식 1ε
붕괴 에너지 10.810 MeV
붕괴 생성물 1245Cm
붕괴 방식 2α
붕괴 에너지 26.455 MeV
붕괴 생성물 2241Am
동위 원소246Bk
존재 비율syn
반감기1.8 d
붕괴 방식 1α
붕괴 에너지 16.070 MeV
붕괴 생성물 1242Am
붕괴 방식 2ε
붕괴 에너지 21.350 MeV
붕괴 생성물 2246Cm
동위 원소247Bk
존재 비율syn
반감기1380 y
붕괴 방식α
붕괴 에너지5.889 MeV
붕괴 생성물243Am
동위 원소248Bk
존재 비율syn
반감기>9 y
붕괴 방식α
붕괴 에너지5.803 MeV
붕괴 생성물244Am
동위 원소249Bk
존재 비율syn
반감기330 d
붕괴 방식 1α
붕괴 에너지 15.526 MeV
붕괴 생성물 1245Am
붕괴 방식 2SF
붕괴 에너지 2-
붕괴 방식 3β-
붕괴 에너지 30.125 MeV
붕괴 생성물 3249Cf

2. 명칭

버클륨이라는 이름은 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스가 위치한 도시인 버클리의 이름을 따서 지어졌다.[69] 이는 95번 원소 아메리슘이 유로퓸처럼 대륙의 이름을 따서 명명되고, 96번 원소 퀴륨이 마리 퀴리와 피에르 퀴리 부부 과학자의 이름을 기리기 위해 명명된 것과 같은 맥락이다. 퀴륨 위에 있는 란타넘족 원소 가돌리늄은 희토류 원소 탐험가 요한 가돌린의 이름을 따서 명명되었다.

버클리 연구팀은 원소 97의 이름을 지을 때, "화학적 동족체인 테르븀(원자 번호 65)의 명명 방식과 유사"하게 버클륨(기호 Bk)으로 할 것을 제안했다.[20] 테르븀은 희토류 광물이 처음 발견된 스웨덴 이터비 마을의 이름을 따서 지어졌다. 그러나 버클륨 다음으로 발견된 악티늄족 원소인 캘리포늄은 란타넘족 원소 디스프로슘과 관련 없이 발견 장소를 따서 명명되었다.[23]

3. 역사

이전 핵실험에서 아주 소량의 버클륨이 생성되었을 가능성이 있지만, 1949년 12월 글렌 T. 시보그(Glenn T. Seaborg), 앨버트 기오르소(Albert Ghiorso), 스탠리 저럴드 톰슨(Stanley Gerald Thompson), 케네스 스트리트 주니어(Kenneth Street Jr.)에 의해 처음으로 의도적으로 합성, 분리 및 확인되었다.[18][19][20][21][22] 그들은 캘리포니아 대학교 버클리캠퍼스의 60인치 사이클로트론을 사용했다. 1944년 아메리슘(원소 95)과 퀴륨(원소 96)의 거의 동시에 이루어진 발견과 유사하게, 새로운 원소 버클륨과 캘리포늄(원소 98)은 모두 1949년~1950년에 생성되었다.[18][19][20][21][22]

원소 97의 명칭은 캘리포니아 연구팀의 이전 관례를 따랐는데, 새로 발견된 악티늄족 원소와 주기율표에서 바로 위에 있는 란타넘족 원소 사이의 유추를 사용하는 것이었다. 이전에 아메리슘은 유사체인 유로퓸처럼 대륙의 이름을 따서 명명되었고, 퀴륨은 마리 퀴리(Marie Curie)와 피에르 퀴리(Pierre Curie) 과학자들을 기리기 위해 명명되었는데, 그 위의 란타넘족 원소인 가돌리늄은 희토류 원소 탐험가 요한 가돌린(Johan Gadolin)의 이름을 따서 명명되었다. 따라서 버클리 연구팀의 발견 보고서에는 다음과 같이 적혀 있다. "원소 97에 버클륨(기호 Bk)이라는 이름을 붙이는 것이 제안됩니다. 이는 그 화학적 동족체인 테르븀(원자 번호 65)의 명명 방식과 유사한데, 테르븀의 이름은 희토류 광물이 처음 발견된 스웨덴 이터비 마을의 이름에서 유래했습니다."[20] 그러나 이러한 전통은 버클륨에서 끝났는데, 다음으로 발견된 악티늄족 원소인 캘리포늄의 명명은 란타넘족 원소 유사체인 디스프로슘과 관련이 없었고, 발견 장소를 따서 명명되었기 때문이다.[23]

버클륨 합성에서 가장 어려운 단계는 최종 생성물로부터의 분리와 표적 물질을 위해 충분한 양의 아메리슘을 생산하는 것이었다. 먼저, 아메리슘(241Am) 질산염 용액을 백금 박막에 코팅하고, 용액을 증발시킨 후 어닐링으로 이산화 아메리슘()으로 전환했다. 이 표적은 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스 로렌스 방사선 연구소의 60인치 사이클로트론에서 35 MeV 알파 입자로 6시간 동안 조사되었다. 조사에 의해 유도된 (α,2n) 반응은 243Bk 동위원소와 두 개의 자유 중성자를 생성했다.[20]

: + → + 2

조사 후 코팅은 질산으로 용해한 다음 진한 수용액 암모니아를 사용하여 수산화물로 침전시켰다. 생성물은 원심 분리하고 질산에 다시 용해했다. 버클륨을 반응하지 않은 아메리슘으로부터 분리하기 위해 이 용액을 암모늄과 황산 암모늄 혼합물에 첨가하고 가열하여 용해된 모든 아메리슘을 +6 산화 상태로 전환했다. 산화되지 않은 잔류 아메리슘은 불화수소산을 첨가하여 아메리슘(III) 플루오르화물()로 침전시켰다. 이 단계는 수반되는 생성물인 퀴륨과 예상되는 원소 97을 삼플루오르화물 형태로 혼합하여 생성했다. 이 혼합물은 수산화칼륨으로 처리하여 해당 수산화물로 전환하고, 원심 분리 후 과염소산에 용해했다.[20]

(상단 대 하단) 테르븀 대 버클륨, 가돌리늄 대 퀴륨, 유로퓸 대 아메리슘의 유사한 용출 곡선(금속량 대 방울)을 보여주는 그래프


추가 분리는 약산성 매질(pH≈3.5)에서 구연산/암모늄 완충 용액의 존재하에 고온에서 이온 교환을 사용하여 수행되었다. 당시 원소 97의 크로마토그래피 분리 거동은 알려지지 않았지만, 테르븀과의 유추에 의해 예상되었다. 초기 결과는 용출 생성물에서 알파 입자 방출 신호를 감지할 수 없었기 때문에 실망스러웠다. 특성 X선과 전환 전자 신호를 찾는 추가 분석을 통해 결국 버클륨 동위원소가 검출되었다. 초기 보고서에서는 질량수가 243과 244 사이에서 불확실했지만,[18] 나중에 243으로 확립되었다.[1]

1949년, 미국의 글렌 시보그(Glenn Seaborg) 등이 아메리슘-241(Americium-241)에 알파 입자를 충돌시켜 버클륨-243(Berkelium-243)을 생성(발견)했다.[69]

4. 특징

버클륨은 반감기가 330일인 버클륨-249를 눈에 보일 정도의 양으로 사용하여 그 특징 중 일부를 규명하였다.

버클륨은 은백색 금속이며, 고온에서 쉽게 산화되고 희토류 광물산에 잘 녹는다. X선 회절을 통해 산화 버클륨(IV) (BkO2), 플루오르화 버클륨(III) (BkF3), 염화 산화 버클륨(III) (BkOCl), 산화 버클륨(VI) (BkO3) 등 다양한 버클륨 화합물이 확인되었다.

1962년에는 10억 분의 3g의 염화 버클륨(III) (BkCl3)이 합성되었는데, 이는 최초의 순수한 버클륨 화합물이었다.

4. 1. 물리적 특징

버클륨(Berkelium)은 부드럽고 은백색을 띠는 방사성 악티늄족 원소이다. 주기율표에서 악티늄족 원소인 퀴륨(Curium)의 오른쪽, 캘리포늄(Californium)의 왼쪽에 위치하며, 물리적 및 화학적 특성에서 많은 유사성을 공유하는 란타넘족 원소인 테르븀(Terbium) 아래에 위치한다. 버클륨의 밀도는 14.78 g/cm3이며, 이는 퀴륨(13.52 g/cm3)과 캘리포늄(15.1 g/cm3)의 밀도 사이에 있다. 녹는점 또한 986 °C로 퀴륨(1340 °C)보다 낮고 캘리포늄(900 °C)보다 높다.[27] 버클륨은 비교적 무르며, 약 20 GPa (2×1010 Pa)의 체적 탄성률 값으로 악티늄족 원소 중 가장 낮은 값 중 하나를 가진다.[4]

위에서 아래로 배열된 구의 순차적 층: GRGBGRGB (G
α-버클륨(A: 녹색, B: 파란색, C: 빨간색)의 결정 구조에서 ABAC 층 서열을 가진 이중 육방 밀집 구조


Berkelium(III)영어 이온은 내부 전이에 의해 652 nm(적색광)와 742 nm(진한 적색 – 근적외선)에서 두 개의 날카로운 형광 피크를 보인다. 이러한 피크의 상대 강도는 여기 에너지와 시료의 온도에 따라 달라진다. 예를 들어, 버클륨 산화물이나 할로겐화물 존재 하에 규산염 유리를 용융하여 버클륨 이온을 규산염 유리에 분산시킨 후 이러한 방출을 관찰할 수 있다.[1][2]

70 K와 상온 사이에서 버클륨은 9.69 보어 마그네톤(μB)의 유효 자기 모멘트와 101 K의 퀴리 온도를 갖는 퀴리-바이스 법칙을 따르는 상자성 물질로 작용한다. 이 자기 모멘트는 단순 원자 L-S 결합 모형에서 계산된 이론값 9.72 μB와 거의 같다. 약 34 K로 냉각되면 버클륨은 반강자성 상태로 전이한다. 표준 조건에서 염산에 대한 용해 엔탈피는 −600 kJ/mol이며, 이로부터 수용액 이온의 표준 생성 엔탈피(Δf''H''°)는 −601 kJ/mol로 얻어진다. /Bk의 표준 전극 전위는 −2.01 V이다.[3] 중성 버클륨 원자의 이온화 에너지는 6.23 eV이다.

질산 버클륨(III) 용액

4. 2. 동소체

상온에서 버클륨은 가장 안정적인 α 형태를 취하는데, 이는 육방정계 대칭, 공간군 ''P63/mmc''를 가지며, 격자 상수는 341 pm 및 1107 pm이다. 이 결정은 이중-육방밀집구조를 가지며, 층 배열은 ABAC이고, 따라서 α-란타넘 및 퀴륨 이후 악티늄족 원소의 α 형태와 동질이성(유사한 구조를 가짐)이다.[1] 이 결정 구조는 압력과 온도에 따라 변한다. 상온에서 7 GPa로 압축하면 α-버클륨은 β 변형으로 전환되는데, 이는 면심입방(fcc) 대칭과 공간군 ''Fmm''을 갖는다. 이 전이는 부피 변화 없이 일어나지만, 엔탈피는 3.66 kJ/mol 증가한다.[42] 25 GPa로 더 압축하면 버클륨은 α-우라늄과 유사한 사방정계 γ-버클륨 구조로 변환된다. 이 전이는 12%의 부피 감소와 5f 전자껍질의 전자 비편재화를 수반한다.[42] 57 GPa까지 추가적인 상전이는 관찰되지 않는다.[4][5]

가열하면 α-버클륨은 fcc 격자(그러나 β-버클륨과 약간 다름)를 가진 또 다른 상으로 변환되는데, 공간군은 ''Fmm''이고 격자 상수는 500 pm이다. 이 fcc 구조는 ABC 순서를 가진 가장 밀집 구조와 같다. 이 상은 준안정적이며, 상온에서 원래의 α-버클륨 상으로 서서히 되돌아간다.[41] 상전이 온도는 녹는점에 매우 가까울 것으로 여겨진다.[36][6][7]

4. 3. 화학적 특징

모든 악티늄족 원소와 마찬가지로 버클륨은 다양한 수용액 무기산에 녹아 기체 수소를 방출하고 버클륨(III) 상태로 전환된다. 이 3가 산화 상태(+3)는 특히 수용액에서 가장 안정적이지만, 4가(+4),[34] 5가(+5),[10] 그리고 아마도 2가(+2) 버클륨 화합물도 알려져 있다. 2가 버클륨 염의 존재는 불확실하며 혼합된 염화 란탄(III)-염화 스트론튬 용융물에서만 보고되었다.[11] 버클륨의 란타넘족 원소 유사체인 테르븀에서도 유사한 거동이 관찰된다.[18] Bk3+ 이온의 수용액은 대부분의 산에서 녹색이다. Bk4+ 이온의 색깔은 염산에서는 노란색이고 황산에서는 주황색이다. 버클륨은 상온에서 산소와 빠르게 반응하지 않는데, 이는 보호 산화물 층 표면의 형성 때문일 수 있다. 그러나 용융 금속, 수소, 할로젠, 칼코젠, 그리고 프니크토젠과 반응하여 다양한 2원 화합물을 형성한다.[36]

4. 4. 동위원소

버클륨은 원자 번호 97번의 인공 원소로, 현재까지 19개의 동위원소와 6개의 핵 이성체가 알려져 있다. 질량수는 233부터 253까지(235와 237 제외) 존재하며, 모두 방사성 동위원소이다.[12] 가장 안정적인 동위원소는 1,380년의 반감기를 갖는 247Bk이며, 248Bk는 300년 이상, 249Bk는 330일의 반감기를 가진다. 나머지 동위원소들은 마이크로초에서 수 일까지 다양한 반감기를 보인다.

합성이 가장 용이한 동위원소는 버클륨-249인데, 주로 검출이 어려운 약한 베타 붕괴를 한다. 알파 붕괴도 하지만 베타 방사선에 비해 매우 약해(약 1.45%) 검출에 사용되기도 한다.[12] 버클륨-247은 다른 대부분의 악티늄족 원소와 마찬가지로 알파 붕괴를 하는 동위원소이다.[12][13]

버클륨의 주요 동위원소
동위원소반감기붕괴 방식
버클륨-2471,380년알파 붕괴
버클륨-248300년 이상(정보 부족)
버클륨-249330일주로 베타 붕괴 (약한 알파 붕괴)


4. 5. 존재

버클륨의 모든 동위 원소는 반감기가 최대 1,380년으로 너무 짧아 원시 핵종이 될 수 없다. 따라서 지구 생성 당시에 존재했던 원시 버클륨은 현재 모두 붕괴되었다.

지구상에서 버클륨은 주로 1945년부터 1980년까지 대기 중 핵무기 실험이 실시되었던 곳과 체르노빌 원전 사고, 쓰리마일 섬 사고, 1968년 툴레 공군기지 B-52 추락 사고와 같은 핵 사고 현장에 집중되어 있다. 1952년 11월 1일 에네웨탁 환초에서 실시된 최초의 미국 열핵무기 실험인 아이비 마이크 실험 현장의 잔해를 분석한 결과, 버클륨을 포함한 다양한 악티늄족 원소가 고농도로 존재하는 것으로 나타났다. 그러나 이 결과는 군사 기밀 유지를 위해 1956년까지 발표되지 않았다.[14]

원자로에서는 주로 버클륨-249 동위원소가 생성된다. 버클륨-249는 연료 저장 및 폐기 전에 대부분 베타 붕괴하여 칼리포늄-249가 된다. 칼리포늄-249의 반감기는 351년으로, 원자로에서 생성되는 다른 동위원소의 반감기에 비해 상대적으로 길기 때문에[15] 폐기물에 포함되는 것은 바람직하지 않다.

아메리슘부터 페르뮴까지의 초우라늄 원소와 버클륨은 오클로의 자연 핵분열 원자로에서 자연적으로 생성되었지만, 현재는 더 이상 그렇지 않다.[16]

버클륨은 이론적으로 프리빌스키의 별에서 검출되었다고 여겨지는 원소 중 하나이다.[17]

5. 합성 및 추출

글렌 시보그(Glenn T. Seaborg)


두 명의 작업자가 옆에 앉아 있는 중장비의 흑백 사진
캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스 로렌스 방사선 연구소의 60인치 사이클로트론(1939년 8월)


캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스(UC 버클리)의 문장
버클륨은 UC 버클리의 이름을 따서 명명되었다.


이전의 핵실험에서 아주 소량의 버클륨이 생성되었을 가능성이 있지만, 1949년 12월 글렌 T. 시보그(Glenn T. Seaborg), 앨버트 기오르소(Albert Ghiorso), 스탠리 저럴드 톰슨(Stanley Gerald Thompson), 케네스 스트리트 주니어(Kenneth Street Jr.)에 의해 처음으로 의도적으로 합성, 분리 및 확인되었다. 그들은 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스의 60인치 사이클로트론을 사용했다. 1944년 아메리슘(원소 95)과 퀴륨(원소 96)의 거의 동시에 이루어진 발견과 유사하게, 새로운 원소 버클륨과 캘리포늄(원소 98)은 모두 1949년~1950년에 생성되었다.[18][19][20][21][22]

원소 97의 명칭은 캘리포니아 연구팀의 이전 관례를 따랐는데, 새로 발견된 악티늄족 원소와 주기율표에서 바로 위에 있는 란타넘족 원소 사이의 유추를 사용하는 것이었다. 이전에 아메리슘은 유사체인 유로퓸처럼 대륙의 이름을 따서 명명되었고, 퀴륨은 마리 퀴리(Marie Curie)와 피에르 퀴리(Pierre Curie) 과학자들을 기리기 위해 명명되었는데, 그 위의 란타넘족 원소인 가돌리늄은 희토류 원소 탐험가 요한 가돌린(Johan Gadolin)의 이름을 따서 명명되었다. 따라서 버클리 연구팀의 발견 보고서에는 "원소 97에 버클륨(기호 Bk)이라는 이름을 붙이는 것이 제안됩니다. 이는 그 화학적 동족체인 테르븀(원자 번호 65)의 명명 방식과 유사한데, 테르븀의 이름은 희토류 광물이 처음 발견된 스웨덴 이터비 마을의 이름에서 유래했습니다."라고 적혀 있다.[20] 그러나 이러한 전통은 버클륨에서 끝났는데, 다음으로 발견된 악티늄족 원소인 캘리포늄의 명명은 란타넘족 원소 유사체인 디스프로슘과 관련이 없었고, 발견 장소를 따서 명명되었기 때문이다.[23]

버클륨의 동위원소 합성과 분리 과정은 다음과 같다.

  • 합성 초기 단계: 아메리슘(241Am) 질산염 용액을 백금 박막에 코팅하고, 용액을 증발시킨 후 가열하여 이산화 아메리슘()으로 만든다. 이 표적을 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스 로렌스 방사선 연구소의 60인치 사이클로트론에서 35 MeV 알파 입자로 6시간 동안 조사하여 243Bk 동위원소와 두 개의 자유 중성자를 생성했다.[20]


:: + → + 2

  • 분리 초기 단계: 조사 후 코팅은 질산으로 용해한 다음 진한 수용액 암모니아를 사용하여 수산화물로 침전시켰다. 생성물은 원심 분리하고 질산에 다시 용해했다. 이 용액을 암모늄과 황산 암모늄 혼합물에 첨가하고 가열하여 용해된 모든 아메리슘을 +6 산화 상태로 전환하여, 버클륨을 반응하지 않은 아메리슘으로부터 분리하였다. 산화되지 않은 잔류 아메리슘은 불화수소산을 첨가하여 아메리슘(III) 플루오르화물()로 침전시켰다. 이 단계에서는 퀴륨과 원소 97(버클륨)이 삼플루오르화물 형태로 함께 생성되었다. 이 혼합물은 수산화칼륨으로 처리하여 해당 수산화물로 전환하고, 원심 분리 후 과염소산에 용해했다.[20]

  • 추가 분리: 약산성 매질(pH≈3.5)에서 구연산/암모늄 완충 용액의 존재하에 고온에서 이온 교환을 사용하여 수행되었다. 당시 원소 97의 크로마토그래피 분리 거동은 알려지지 않았지만, 테르븀과의 유추에 의해 예상되었다. 초기에는 용출 생성물에서 알파 입자 방출 신호를 감지할 수 없었으나, 특성 X선과 전환 전자 신호를 찾는 추가 분석을 통해 결국 버클륨 동위원소가 검출되었다. 초기 보고서에서는 질량수가 243과 244 사이에서 불확실했지만,[18] 나중에 243으로 확립되었다.[1]

  • 금속 대량 준비: 1952년, 미국 아이다호 주 아르코의 물질 시험 원자로에서 고체 버클륨 및 그 화합물 연구가 시작되었다. 1958년, 버리스 B. 커닝햄과 스탠리 제럴드 톰프슨은 8그램의 플루토늄-239 표적을 6년간 원자로에서 조사하여 0.6 마이크로그램의 버클륨을 최초로 대량 생산했다.[35] 이 방법은 현재까지도 측정 가능한 양의 버클륨을 생산하는 유일한 방법이며, 대부분의 고체 상태 연구는 마이크로그램 또는 그 이하 크기의 시료로 수행된다.[36] 1971년, 1.7 마이크로그램의 최초 버클륨 금속 시료는 1000 °C에서 리튬 증기로 berkelium(III) fluoride|버클륨(III) 플루오르화물영어를 환원시켜 제조되었다. berkelium(III) fluoride|버클륨(III) 플루오르화물영어은 용융 리튬이 들어있는 탄탈럼 도가니 위의 텅스텐 와이어에 매달려 있었다. 이 방법으로 최대 0.5밀리그램의 금속 시료를 얻을 수 있었다.[41] berkelium(IV) fluoride|버클륨(IV) 플루오르화물영어을 사용해도 비슷한 결과가 얻어진다.[42] 버클륨 금속은 토륨 또는 란타넘을 사용하여 berkelium(IV) oxide|버클륨(IV) 산화물영어을 환원시켜서도 생산할 수 있다.[43]


세계 주요 조사 시설로는 미국 테네시 주의 오크리지 국립 연구소의 85메가와트 고선속 동위원소 원자로,[37] 러시아 디미트로프그라드의 원자로 연구소(NIIAR)의 SM-2 루프 원자로[38]가 있다. 두 시설 모두 트랜스쿠륨 원소(원자 번호 96 초과) 생산을 전담하며, 생산 능력은 비슷할 것으로 예상된다.[39] 오크리지에서는 수십 그램의 퀴륨을 조사하여 덱시그램 단위의 캘리포늄, 밀리그램 단위의 버클륨-249와 아인슈타이늄, 피코그램 단위의 페르뮴을 생산한다.[40] 1967년 이후 오크리지에서 생산된 버클륨-249의 총량은 1그램이 조금 넘는다.[36]

5. 1. 동위원소 준비

버클륨은 원자로에서 가벼운 악티늄족 원소인 우라늄(238U) 또는 플루토늄(239Pu)에 중성자를 충돌시켜 생산된다.[24] 우라늄 연료를 사용할 경우, 플루토늄은 먼저 중성자 포획((n,γ) 반응 또는 중성자 융합이라고 함)과 베타 붕괴를 거쳐 생성된다.[24]

:^{238}_{92}U ->[\ce{(n,\gamma)}] ^{239}_{92}U ->[\beta^-][23.5 \ \ce{min}] ^{239}_{93}Np ->[\beta^-][2.3565 \ \ce{d}] ^{239}_{94}Pu (시간은 반감기)

플루토늄-239는 오크리지 국립 연구소(ORNL)의 85메가와트 고속 중성자 동위원소 반응로(HFIR)와 같이 기존 원자로보다 몇 배 더 높은 중성자속을 가진 광원에 의해 추가적인 반응이 일어난다. 높은 중성자속은 여러 개의 중성자가 반응하는 융합 반응을 일으켜 239Pu를 244Cm으로, 그 다음 249Cm으로 전환시킨다.

:\begin{align}

\ce{^{239}_{94}Pu ->[\ce{4(n,\gamma)}] ^{243}_{94}Pu ->[\beta^-][4.956 \ \ce{h}] ^{243}_{95}Am ->[\ce{(n,\gamma)}] ^{244}_{95}Am ->[\beta^-][10.1 \ \ce{h}]} & \ce{^{244}_{96}Cm}\\

& \ce{^{244}_{96}Cm ->[\ce{5(n,\gamma)}] ^{249}_{96}Cm}

\end{align}

퀴륨-249는 반감기가 64분으로 짧아 250Cm으로 전환될 확률은 낮다. 대신 베타 붕괴를 통해 249Bk로 변환된다.[12]

:^{249}_{96}Cm ->[{\beta^-}][64.15 \ \ce{min}] ^{249}_{97}Bk ->[\beta^-][330 \ \ce{d}] ^{249}_{98}Cf

이렇게 생성된 249Bk는 반감기가 330일로 길어 다른 중성자를 포획할 수 있다. 그러나 생성물인 250Bk는 반감기가 3.212시간으로 비교적 짧아 더 무거운 버클륨 동위원소가 만들어지지 않는다. 대신 캘리포늄 동위원소 250Cf로 붕괴된다.[25][26]

:^{249}_{97}Bk ->[\ce{(n,\gamma)}] ^{250}_{97}Bk ->[\beta^-][3.212 \ \ce{h}] ^{250}_{98}Cf247Bk는 버클륨의 가장 안정적인 동위원소이지만, 원자로에서 생산하기는 매우 어렵다. 따라서 249Bk가 가장 얻기 쉬운 동위원소이며, 1967년부터 1983년까지 미국에서 0.66g만이 생산되었고, 마이크로그램 당 185USD의 높은 가격으로 판매된다.[27]

5. 2. 분리

버클륨 합성에서 가장 어려운 단계는 아메리슘을 충분히 확보하여 버클륨을 만들고, 합성된 버클륨을 최종 생성물로부터 분리하는 것이었다. 먼저, 아메리슘(241Am) 질산염 용액을 백금 박막에 코팅하고, 용액을 증발시킨 후 가열하여 이산화 아메리슘()으로 만들었다. 이 표적을 캘리포니아 대학교 버클리 캠퍼스 로렌스 방사선 연구소의 60인치 사이클로트론에서 35 MeV 알파 입자로 6시간 동안 조사하여 243Bk 동위원소와 두 개의 자유 중성자를 생성했다.[20]

: + → + 2

조사 후 코팅은 질산으로 용해한 다음 진한 수용액 암모니아를 사용하여 수산화물로 침전시켰다. 생성물은 원심 분리하고 질산에 다시 용해했다. 이 용액을 암모늄과 황산 암모늄 혼합물에 첨가하고 가열하여 용해된 모든 아메리슘을 +6 산화 상태로 전환하여, 버클륨을 반응하지 않은 아메리슘으로부터 분리하였다. 산화되지 않은 잔류 아메리슘은 불화수소산을 첨가하여 아메리슘(III) 플루오르화물()로 침전시켰다. 이 단계에서는 퀴륨과 원소 97(버클륨)이 삼플루오르화물 형태로 함께 생성되었다. 이 혼합물은 수산화칼륨으로 처리하여 해당 수산화물로 전환하고, 원심 분리 후 과염소산에 용해했다.[20]

추가 분리는 약산성 매질(pH≈3.5)에서 구연산/암모늄 완충 용액의 존재하에 고온에서 이온 교환을 사용하여 수행되었다. 당시 원소 97의 크로마토그래피 분리 거동은 알려지지 않았지만, 테르븀과의 유추에 의해 예상되었다. 초기에는 용출 생성물에서 알파 입자 방출 신호를 감지할 수 없었으나, 특성 X선과 전환 전자 신호를 찾는 추가 분석을 통해 결국 버클륨 동위원소가 검출되었다. 초기 보고서에서는 질량수가 243과 244 사이에서 불확실했지만,[18] 나중에 243으로 확립되었다.[1]

고체 상태에서 버클륨이 +4 산화 상태를 쉽게 취하고, 액체 상태에서도 이 상태로 비교적 안정하다는 사실은 다른 악티늄족 원소로부터 버클륨을 분리하는 데 크게 도움이 되었다. 초기 실험에서는 이 사실이 알려지지 않아 더 복잡한 분리 절차가 사용되었다. 브롬산염(BrO₃⁻), 비스무트산염(BiO₃⁻), 크롬산염 및 이크롬산염(CrO₄²⁻ 및 Cr₂O₇²⁻), 은(I) 티올레이트(Ag₂S₂O₈), 납(IV) 산화물(PbO₂), 오존(O₃) 또는 광화학적 산화 방법과 같이 다양한 무기 산화제를 용액에 적용하여 +4 상태로 전환시킬 수 있다. 최근에는 3,4,3-LI(1,2-HOPO)와 같은 일부 유기 및 생체 모방 분자(chelator)가 온화한 조건에서도 Bk(III)를 산화시키고 Bk(IV)를 안정화시킬 수 있다는 사실이 발견되었다.[34] 그런 다음 이온 교환, 추출 크로마토그래피 또는 HDEHP(비스-(2-에틸헥실)인산), 아민, 트리부틸 포스페이트 또는 기타 다양한 시약을 사용한 액체-액체 추출을 이용하여 추출한다. 이러한 절차는 대부분의 3가 악티늄족 원소와 란타넘족 원소로부터 버클륨을 분리하지만, 란타넘족 원소 중 세륨(조사 표적에는 란타넘족 원소가 없지만 다양한 핵분열 붕괴 사슬에서 생성됨)은 예외이다.

오크리지 국립 연구소에서 채택한 절차는 다음과 같다. 악티늄족 원소의 초기 혼합물을 염화리튬 시약을 사용한 이온 교환으로 처리한 다음, 수산화물로 침전시키고, 여과하여 질산에 용해시킨다. 그런 다음 양이온 교환 수지에서 고압 용리 처리를 하고, 버클륨 상을 산화시켜 위에서 설명한 절차 중 하나를 사용하여 추출한다. 이렇게 얻은 를 +3 산화 상태로 환원시키면 다른 악티늄족 원소(세륨은 제외)가 거의 없는 용액이 생성된다. 그런 다음 버클륨과 세륨을 이온 교환 처리를 한 번 더 반복하여 분리한다.

5. 3. 금속 대량 준비

1952년, 미국 아이다호 주 아르코의 물질 시험 원자로에서 고체 버클륨 및 그 화합물 연구가 시작되었다. 1958년, 버리스 B. 커닝햄과 스탠리 제럴드 톰프슨은 8그램의 플루토늄-239 표적을 6년간 원자로에서 조사하여 0.6 마이크로그램의 버클륨을 최초로 대량 생산했다.[35] 이 방법은 현재까지도 측정 가능한 양의 버클륨을 생산하는 유일한 방법이며, 대부분의 고체 상태 연구는 마이크로그램 또는 그 이하 크기의 시료로 수행된다.[36]

세계 주요 조사 시설로는 미국 테네시 주의 오크리지 국립 연구소의 85메가와트 고선속 동위원소 원자로,[37] 러시아 디미트로프그라드의 원자로 연구소(NIIAR)의 SM-2 루프 원자로[38]가 있다. 두 시설 모두 트랜스쿠륨 원소(원자 번호 96 초과) 생산을 전담하며, 생산 능력은 비슷할 것으로 예상된다.[39] 오크리지에서는 수십 그램의 퀴륨을 조사하여 덱시그램 단위의 캘리포늄, 밀리그램 단위의 버클륨-249와 아인슈타이늄, 피코그램 단위의 페르뮴을 생산한다.[40] 1967년 이후 오크리지에서 생산된 버클륨-249의 총량은 1그램이 조금 넘는다.[36]

1971년, 1.7 마이크로그램의 최초 버클륨 금속 시료는 1000 °C에서 리튬 증기로 berkelium(III) fluoride|버클륨(III) 플루오르화물영어를 환원시켜 제조되었다. berkelium(III) fluoride|버클륨(III) 플루오르화물영어은 용융 리튬이 들어있는 탄탈럼 도가니 위의 텅스텐 와이어에 매달려 있었다. 이 방법으로 최대 0.5밀리그램의 금속 시료를 얻을 수 있었다.[41]

berkelium(IV) fluoride|버클륨(IV) 플루오르화물영어을 사용해도 비슷한 결과가 얻어진다.[42] 버클륨 금속은 토륨 또는 란타넘을 사용하여 berkelium(IV) oxide|버클륨(IV) 산화물영어을 환원시켜서도 생산할 수 있다.[43]

6. 화합물

버클륨은 다양한 화합물을 형성할 수 있는 인공 원소이다. 산화물, 할로젠화물, 비스무트족 원소화합물, 황화물, 수산화물, 인산염, 수소화물 등 다양한 무기 화합물과 유기 화합물이 알려져 있다.[44]

X선 회절을 통해 플루오르화 버클륨(III) (BkF3), 염화 산화 버클륨(III) (BkOCl)과 같은 다양한 버클륨 화합물이 확인되었다.

1962년에는 10억 분의 3g의 삼염화 버클륨(BkCl3)이 합성되었는데, 이는 최초의 순수한 버클륨 화합물이었다.

6. 1. 산화물

버클륨의 산화물로는 +3가 산화 상태의 버클륨(III) 산화물(Bk₂O₃)와 +4가 산화 상태의 버클륨(IV) 산화물(BkO₂) 두 가지가 알려져 있다.[44] 버클륨(IV) 산화물은 갈색 고체이며,[45] 버클륨(III) 산화물은 노란색을 띤 녹색 고체로 녹는점은 1920 °C이다.[45] 버클륨(III) 산화물은 분자 수소를 이용한 환원 반응을 통해 BkO₂로부터 생성된다.

:

Bk₂O₃는 1200 °C로 가열하면 상전이를 일으키며, 1750 °C에서 또 다른 상전이를 일으킨다. 이러한 세 가지 상의 거동은 악티늄족 세스퀴옥사이드에서 일반적으로 나타나는 현상이다. 버클륨(II) 산화물(Berkelium(II) oxide), BkO는 부서지기 쉬운 회색 고체로 보고되었지만, 정확한 화학적 조성은 불확실하다.

X선 회절에 의해, 산화 버클륨(IV) (BkO₂) 등 다양한 버클륨 화합물이 확인되었다.

6. 2. 할로겐화물

할로젠화물에서 버클륨은 +3과 +4의 산화 상태를 가진다.[46] +3 상태가 가장 안정적이며, 특히 용액에서 그러하다. 반면 사가 할로젠화물인 사플루오르화 버클륨(BkF₄)와 Cs₂BkCl₆는 고체 상태에서만 알려져 있다.[46] 삼가 플루오르화물과 염화물에서 버클륨 원자의 배위는 삼각프리즘형(tricapped trigonal prismatic)이며, 배위수는 9이다. 삼가 브롬화물에서는 이배위 삼각프리즘형(bicapped trigonal prismatic)(배위수 8) 또는 팔면체형(octahedral)(배위수 6)이고,[46] 아이오다이드에서는 팔면체형이다.[46]

산화
수		FClBrI
+4사플루오르화 버클륨(BkF₄)
(황색)		Cs₂BkCl₆
(오렌지색)
+3삼플루오르화 버클륨(BkF₃)
(황색)		삼염화 버클륨(BkCl₃)
(녹색)
Cs₂NaBkCl₆		삼브로민화 버클륨(BkBr₃)[46]
(황록색)		삼아이오딘화 버클륨(BkI₃)
(황색)



사플루오르화 버클륨(BkF₄)는 황록색의 이온성 고체이며, 사플루오르화 우라늄 또는 사플루오르화 지르코늄과 동질이상이다.[46] 삼가 버클륨 플루오르화물 (BkF₃) 또한 황록색 고체이지만, 두 가지 결정 구조를 갖는다. 저온에서 가장 안정적인 상은 삼플루오르화 이트륨과 동질이상이며, 350°C~600°C로 가열하면 삼플루오르화 란타넘에서 발견되는 구조로 변환된다.[46]

삼염화 버클륨(BkCl₃)은 1962년에 처음으로 분리 및 특성 분석되었으며, 무게는 30억 분의 1 그램에 불과했다. 이는 진공 석영관에 산화 버클륨을 넣고 약 500°C의 온도에서 염화수소 기체를 주입하여 제조할 수 있다.[46] 이 녹색 고체의 녹는점은 600°C이며,[46] 삼염화우라늄과 동질이상이다.[46] 거의 녹는점까지 가열하면 사방정계 상으로 변환된다.

두 가지 형태의 삼가 버클륨 브롬화물(삼브로민화 버클륨)이 알려져 있다. 하나는 버클륨의 배위수가 6이고, 다른 하나는 8이다.[46] 후자는 덜 안정적이며, 약 350°C로 가열하면 전자로 변환된다. 방사성 고체의 중요한 현상이 이 두 가지 결정 형태에서 연구되었다. 신선하고 오래된 249BkBr3 시료의 구조는 3년 이상 X선 회절을 통해 조사되었는데, 이는 다양한 비율의 버클륨-249가 칼리포늄-249로 베타 붕괴되었기 때문이다. 249BkBr3—249CfBr3 변환 시 구조 변화는 관찰되지 않았다. 그러나 249BkBr3과 249CfBr3에 대해 다른 차이점이 발견되었다. 예를 들어, 후자는 수소로 환원시켜 249CfBr2를 얻을 수 있지만, 전자는 그렇지 못했다. 이 결과는 개별 249BkBr3 및 249CfBr3 시료뿐만 아니라 두 가지 브롬화물을 모두 포함하는 시료에서도 재현되었다.[46] 버클륨 내 칼리포늄의 혼입은 하루 0.22%의 비율로 발생하며, 버클륨 특성 연구에 본질적인 장애물이다. 화학적 오염 외에도, 알파 방출체인 249Cf는 결정 격자의 바람직하지 않은 자가 손상과 그에 따른 자가 가열을 초래한다. 그러나 시간에 따른 측정을 수행하고 얻어진 결과를 외삽하여 화학적 영향을 피할 수 있다.[46]

1962년에는, 무게 10억 분의 3g의 삼염화 버클륨(BkCl3)이 합성되었다. 이것은 최초의 순수한 버클륨 화합물이었다.

6. 3. 기타 무기 화합물

비스무트족 원소화합물 중 BkX 형태의 버클륨-249 화합물은 질소, 인, 비소, 안티몬 원소에 대해 알려져 있다.[53] 이들은 염화나트륨 구조로 결정화되며, 약 600 °C의 고온에서 고진공 하에 버클륨(III) 수소화물 또는 금속 버클륨과 이들 원소를 반응시켜 제조한다.[54]

버클륨(III) 황화물은 1130 °C에서 버클륨 산화물을 황화수소와 이황화탄소 증기 혼합물로 처리하거나, 금속 버클륨을 원소 황과 직접 반응시켜 제조한다. 이러한 방법으로 갈색을 띤 검은색 결정이 생성된다.

버클륨(III) 및 버클륨(IV) 수산화물은 모두 1 몰 수산화나트륨 용액에서 안정하다. 버클륨(III) 인산염은 고체로 제조되었으며, 녹색광 여기 하에서 강한 형광을 나타낸다. 버클륨 수소화물은 약 250 °C의 온도에서 금속과 수소 기체를 반응시켜 생성된다.[53] 이들은 비화학량론적이며, 화학식은 BkH2+''x'' (0 < ''x'' < 1)이다. 산화황화물을 비롯한 여러 다른 버클륨 염이 알려져 있으며, 수화된 질산염, 염화물, 황산염 및 옥살산염도 포함된다. 약 600 °C에서 아르곤 분위기(BkO2로의 산화를 방지하기 위해)에서 를 열분해하면 버클륨(III) 산화황산염 결정이 생성된다. 이 화합물은 불활성 분위기에서 적어도 1000 °C까지 열적으로 안정하다.

1962년에는, 무게 10억 분의 3g의 염화 버클륨(III)이 합성되었다. 이것은 최초의 순수한 버클륨 화합물이었다.

X선 회절에 의해, 산화 버클륨(IV), 플루오르화 버클륨(III), 염화 산화 버클륨(III), 산화 버클륨(VI) 와 같은 다양한 버클륨 화합물이 확인되었다.

6. 4. 유기 버클륨 화합물

버클륨은 세 개의 사이클로펜타디에닐(cyclopentadienyl) 고리와 함께 삼각형 (η⁵–C₅H₅)₃Bk 메탈로센 착물을 형성하는데, 이는 약 70°C에서 버클륨(III) 염화물을 용융된 베릴로센(beryllocene)(Be(C₅H₅)₂)과 반응시켜 합성할 수 있다. 이 착물은 호박색을 띠며 밀도는 2.47g/cm³이다. 이 착물은 적어도 250°C까지 가열에 안정적이며, 약 350°C에서 녹지 않고 승화한다. 버클륨의 높은 방사능은 착물을 점차 파괴한다(수 주 이내).[55][56] (η⁵–C₅H₅)₃Bk에서 하나의 사이클로펜타디에닐 고리를 염소로 치환하면

7. 용도

버클륨은 희귀하여 현재로서는 과학 연구나 다른 원소 합성 외에는 용도가 없다.[36]

버클륨-249는 더 무거운 초우라늄 원소 및 초중원소를 생성하기 위한 표적 핵종이며,[58] 로렌슘, 러더퍼듐, 보륨 등이 이에 포함된다.[36] 또한, 중성자 조사 시설에서 생성되는 방사능이 더 강한 칼리포늄-252보다 화학 연구에 더 선호되는 칼리포늄-249 동위원소의 공급원으로도 유용하다.[36][59]

2009년 오크리지에서 250일간의 조사와 90일간의 정제 과정을 거쳐 22밀리그램의 버클륨-249가 제조되었다. 이 표적은 U400 사이클로트론에서 150일 동안 칼슘 이온을 충돌시킨 후 러시아합동핵연구소(JINR), 두브나에서 최초로 6개의 테네신 원자를 생성하는 데 사용되었다. 이 합성은 1989년에 시작된 JINR과 로렌스 리버모어 국립 연구소 간의 원소 113~118 합성에 대한 러시아-미국 공동 연구의 정점을 이룬 것이다.[60][61]

버클륨은 다른 악티늄족 원소와 마찬가지로 체내에 축적된다. 버클륨은 기초 연구 이외에는 알려진 용도가 없으며, 생물학적 기능도 없다. 또한, 버클륨의 방사능은 강력하여 매우 위험하다.

8. 핵 연료 주기

버클륨의 핵분열 특성은 인접한 악티늄족 원소인 퀴륨과 캘리포늄과 다르며, 이는 버클륨이 원자로 연료로서 성능이 저조함을 시사한다. 구체적으로, 버클륨-249는 열중성자에 대한 중성자 포획 단면적이 710 바른으로 중간 정도로 크고, 공명 적분은 1200 바른이지만, 열중성자에 대한 핵분열 단면적은 매우 낮다. 따라서 열중성자 원자로에서는 대부분이 버클륨-250으로 전환된 후 빠르게 캘리포늄-250으로 붕괴된다.[62][63][64] 원칙적으로 버클륨-249는 고속 증식로에서 핵연쇄반응을 유지할 수 있다. 그러나 임계 질량은 192kg으로 비교적 높으며, 물이나 강철 반사체를 사용하면 감소시킬 수 있지만, 여전히 이 동위원소의 세계 생산량을 초과할 것이다.[65]

버클륨-247은 열중성자 원자로와 고속 중성자 원자로 모두에서 연쇄 반응을 유지할 수 있지만, 생산이 다소 복잡하여 임계 질량보다 이용 가능량이 훨씬 적다. 버클륨-247의 임계 질량은 맨 원형의 경우 약 75.7kg, 물 반사체를 사용할 경우 41.2kg, 강철 반사체(두께 30cm)를 사용할 경우 35.2kg이다.[65]

9. 건강 문제

버클륨이 인체에 미치는 영향에 대해서는 알려진 바가 거의 없으며, 다른 원소들과 비교하기도 어렵다. 버클륨은 주로 전자를 방출하지만, 대부분의 다른 악티늄족 원소는 알파 입자, 중성자 또는 둘 다를 방출하여 붕괴하기 때문이다. 버클륨-249에서 방출되는 전자는 에너지가 낮아(126 keV 미만) 인체에 대한 위험성은 상대적으로 낮지만, 다른 붕괴 과정의 신호와 겹쳐 검출하기 어렵다.[66] 그러나 버클륨-249는 반감기 330일을 거쳐 강력한 알파 방출체인 캘리포늄-249로 변환되는데, 이는 매우 위험하므로 특수 실험실의 글러브 박스에서 다루어야 한다.[66]

버클륨의 독성에 대한 대부분의 정보는 동물 연구에서 얻었다. 쥐가 버클륨을 섭취했을 때 약 0.01%만이 혈류로 흡수된다. 흡수된 버클륨의 약 65%는 뼈로 이동하여 약 50년 동안 남아 있고, 25%는 폐로 이동하여 약 20년의 생물학적 반감기를 가진다. 0.035%는 고환, 0.01%는 난소로 이동하여 영구히 남는다. 나머지 약 10%는 배설된다.[67] 버클륨은 이러한 모든 기관에서 암을 유발할 수 있으며, 특히 골격에서는 방사선이 적혈구를 손상시킬 수 있다. 인체 골격에서 허용되는 버클륨-249의 최대량은 0.4 나노그램이다.[27][68]

다른 악티늄족 원소와 마찬가지로 버클륨은 체내에 축적된다. 버클륨은 기초 연구 외에는 알려진 용도가 없으며, 생물학적 기능도 없다. 또한, 버클륨의 방사능은 강력하여 매우 위험하다.

10. 참고 문헌


  • Greenwood, Norman N.; Earnshaw, Alan (1997). 《원소의 화학 (Chemistry of the Elements)》 2판. 옥스퍼드: 버터워스-하이네만. ISBN 978-0-08-037941-8.
  • Holleman, Arnold F.; Wiberg, Nils (2007). 《무기화학 교과서 (Textbook of Inorganic Chemistry)》 102판. 베를린: 드 그루이터. ISBN 978-3-11-017770-1.
  • Peterson, J. R.; Hobart, D. E. (1984). 〈버클륨의 화학 (The Chemistry of Berkelium)〉. Emeléus, Harry Julius. 《무기화학 및 방사화학의 진보 (Advances in inorganic chemistry and radiochemistry)》 28권. 아카데믹 프레스. 29–64쪽. ISBN 978-0-12-023628-2. doi:10.1016/S0898-8838(08)60204-4.

참조

[1] 논문 Emission profile of Bk(III) in a silicate matrix: anomalous dependence on excitation power https://zenodo.org/r[...] 1998
[2] 서적 Handbook of elemental speciation II: species in the environment, food, medicine & occupational health. Volume 2 of Handbook of Elemental Speciation https://books.google[...] John Wiley and Sons 2005
[3] 논문 A new determination of the enthalpy of solution of berkelium metal and the standard enthalpy of formation of Bk3+ (aq) 1981
[4] 논문 Study of actinide metals and actinide compounds under high pressures 1984
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